近年来随着各种能源资源的枯竭,分解水制氢成为解决能源危机的重要途径。为了实现分解水制氢燃料的可持续生产,需要用低成本的高效稳定析氢反应(HER)和析氧反应(OER)电催化剂替代Pt和IrO2等贵金属催化剂。对此,我们在泡沫镍上利用简单的电沉积方法制备了双层结构非贵金属磷化物、硫化物催化剂,其丰富的界面及表面多孔结构的协同作用加快了各界面间的电荷传输。将制备的电极与太阳能电池片串联后,更实现了高效稳定的无辅助太阳能驱动分解水。我们主要开展了如下两方面的工作:(1)采用简单的电沉积方法在泡沫镍(NF)表面制备了一种高效、稳定和双功能的Ni-Co-S/Ni-Co-P双层电催化剂。Ni-Co-P/NF界面上的有效接触以及Ni-Co-S表面的多孔结构,使该双层催化剂在碱性溶液中同时表现出了优异的OER和HER电催化活性。对于HER,电流密度为-20 mA/cm2时仅需-0.11 V vs.RHE,对于OER,电流密度50 mA/cm2时为1.47 V vs.RHE,明显优于Ni-Co-S或Ni-Co-P单独沉积在NF上的电催化活性。更重要的是,其作为全分解水系统的双功能催化剂时,在1.49 V电势下,可以驱动10 mA/cm2的电流密度,并可以维持两天以上的稳定。最后,其在3个串联的Si太阳能电池的驱动下,可以实现10.8%的太阳能分解水效率。这种双层结构有望为设计高效、低成本和耐用的电解水催化剂提供新的策略。该工作已发表于Journal of Materials Chemistry A 2018,6,20297-20303。(2)在第一个工作的基础上,我们尝试用Ni-Mo-S进一步改善阴极的HER性能。同样使用简单的电沉积方法,保留Ni-Co-P/NF界面的高效接触,在Ni-Co-P/NF表面沉积一层Ni-Mo-S,这种双层催化剂实现了更为高效的HER电催化活性。在-10 mA/cm2下仅需要-0.036 V vs.RHE的过电位。Ni-Co-P/NF与多孔的Ni-Mo-S表面之间的有效接触,加快了电极到电解质之间电荷传输;同时Ni-Mo-S具有优异的HER催化活性。当Ni-Mo-S/Ni-Co-P/NF为阴极,上一个工作中的Ni-Co-S/Ni-Co-P/NF为阳极用作电催化电池中的整体分解水时,仅需要1.45 V来获得10mA/cm2的电流密度。最后,当电催化电池由三个外部Si太阳能电池驱动时,实现了具有13.8%效率的高效太阳能分解水。