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超级电容器具有快速充放电、功率密度高、循环寿命长等特点,呈现出巨大的应用前景。石墨烯作为新型的平面sp2结构材料,其优异的导电性能和巨大的比表面积使其成为常用的电活性物质。石墨烯能有效缓解聚苯胺在充放电过程中的溶胀作用,而聚苯胺能提供比碳材料更高的比电容,两者制备的复合电极材料具有高比电容、循环寿命长等特点,呈现出其在超级电容器领域巨大的应用潜力。纤维素具有来源广泛、绿色可回收等特点,其中两亲性的纳米纤维素(NFC)对二维材料及纳米材料具有良好的分散性能,有望与石墨烯和聚苯胺混合为均一稳定的分散液,抑制电活性物质间的团聚从而制备出结构均一稳定的柔性纳米纤维素复合超级电容器,从而拓展纤维素材料在能源领域的应用。本文在以L-抗坏血酸(LAA)为还原剂对氧化石墨烯(GO)进行还原的基础上,首次加入茶多酚(TP)形成双还原剂体系LAA/TP,探讨了LAA和TP之间的协同作用并制备出导电性能更为优异的还原氧化石墨烯(RGO);研究了NFC对RGO和聚苯胺(PANI)的分散作用,在此基础上通过真空抽滤和冷冻干燥技术分别制备出NFC复合纸基和气凝胶电极材料并且组装为NFC复合纸基超级电容器及气凝胶超级电容器,研究了NFC、RGO和PANI的质量比例、NFC的羧基含量及冷冻温度对电极材料的结构、机械性能、导电性能及电化学性能的影响。具体研究内容及结果如下:1、以LAA作为还原剂制备RGO,探讨了反应时间、质量比例及反应温度对RGO性能的影响,确定其反应时间为8 h,GO与LAA的比例为1:4,反应温度为75℃,制备的RGO薄膜的导电率可达820 S/m。2、采用LAA/TP作为还原剂制备RGO,研究了两者在还原体系中的协同作用。与单一还原剂LAA体系相比,当反应时间为8 h,反应温度为75℃,GO:LAA:TP=1:3:1时,LAA与TP联用制备的RGO薄膜电导率由820提升至1308 S/m。经SEM、TEM和AFM表征后可知制备的RGO-LAA/TP的宽度约1μm,厚度约为0.923 nm,已达到单层石墨烯水平。3、探讨NFC对RGO和PANI的分散作用,当NFC:RGO=5:3或NFC:RGO:PANI=5:3:3时,均能形成稳定的分散液,其中RGO在NFC溶液(4 mg/mL)中获得最大分散浓度(2.4 mg/mL)的基础上,PANI最大分散浓度为2.4 mg/m L。4、采用真空抽滤制备NR和NRP复合纸基电极材料,研究了NFC、RGO和PANI的质量比例以及NFC羧基含量对复合纸基电极的机械性能和导电性能的影响。随RGO质量比例的提高,NR纸基电极材料的弹性模量和电导率变化趋势是先增加后下降,当NFC:RGO=5:3时制备的NR53纸基电极弹性模量最大为12.18 GPa,电导率最高为59S/m;加入PANI后电导率最大提升为69 S/m,而弹性模量下降为10.12 GPa。而随着NFC羧基含量的增加,NR53和NRP533纸基电极的弹性模量和电导率均呈上升趋势。组装的NRS和NRPS纸基超级电容器具有良好的电化学性能,当电流密度为0.5 A/g时,NRS的质量比电容为185 F/g,而复合具有赝电容特性的PANI的NRPS为305 F/g,性能提升了64.8%。5、采用冷冻干燥制备NFC复合气凝胶电极材料,发现随着RP含量和羧基含量增加,NFC复合气凝胶电极的孔隙增多且尺寸变小,比表面积增大同时电导率提高,而提高冷冻温度获得的气凝胶孔隙较大,导电性能下降。当冷冻温度为-40℃、RP含量为50%及羧基含量为1.69 mmol/g时,NFC复合气凝胶电极的介孔主要分布在2.3 nm附近,比表面积为155.8 m2/g,电导率为92 S/m。6、RP含量和羧基含量的增加及冷冻温度的降低均使得NFC复合气凝胶电极孔结构开发程度和比表面积增大,从而提高RGO和PANI被电解质润湿的面积及增加更多的离子扩散通道,因此其电化学性能得到提升。在RP含量为50%、NFC的羧基含量为1.69 mmol/g及冷冻温度为-40℃的条件下,NFC复合气凝胶超级电容器具有最优的比电容值为402 F/g(电流密度为0.5 A/g)。同时,NFC复合气凝胶超级电器具有优异的机械柔性和循环稳定性能,其电化学性能不受弯曲角度的影响,经过1000次充放电循环后(电流密度为0.5 A/g),其质量比电容仍保留为初始的98.13%。