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随着石油供应的日益短缺和劣质化,加之环境保护法规的日益严格,寻找石油的接替资源以生产更多、更为清洁的油品和化工原料己在世界上得到了广泛的关注。煤和天然气及其他碳氢化合物都可以先经合成气、再经Fischer-Tropsch(F-T)合成生产高品质的车用燃料和石蜡、润滑油基础油等高附加值产品,因此,F-T合成技术的研究开发近年来在世界范围内得到了空前的重视。
F-T合成过程的关键技术是F-T合成催化剂和与F-T合成反应特点相适应的反应器。浆态床反应器由于其优异的传质、传热及混合特性和良好的操作与控制性能,尤其适合于具有强放热和要求反应温度均匀的F-T合成过程,特别是用于生产石蜡、润滑油基础油等重质产品更有明显的优势,是当前各大石油公司正在投入巨资开发的F-T合成反应器类型之一。由于F-T合成过程巨大的商业化背景,迄今为止,有关F-T合成浆态床反应器的结构、操作方式及相关工艺条件仍无公开的研究报导。
为给国内目前正在大力开发的F-T合成过程提供一种高性能的反应器,并建立其设计和放大方法,本文基于对F-T合成过程反应特点的系统分析,以普通的鼓泡浆态床反应器为参照,提出了一种用于F-T合成的环隙气升式浆态床反应器构型,并以空气-水-石英砂为模拟体系,通过系统考察反应器的结构参数和操作参数对反应器流体力学性质的影响,建立了环隙气升式浆态床反应器的流动与混合模型。
本文首先对鼓泡浆态床反应器进行了研究,考察了加入不同型式的内构件对其流体力学性质的影响。研究结果表明,加入再分布板及挡板等径向内构件和导流管及其组合都可以显著降低反应器中气泡的聚并趋势,增大反应器中的平均气含率,并使固体和气体在轴向上的分布更加均匀,但径向内构件会增大气相和液相的返混。根据这一结果,结合对F-T合成过程反应特点及其对反应器结构和流体力学特性要求的系统分析,本文认为环隙气升式内环流反应器是一类具有较好研究开发前景的F-T合成过程反应器。
基于上述研究结果,本文以空气-水-石英砂为模拟体系,系统研究了环隙气升式内环流反应器的流体力学性质。研究结果表明:
(1)在相同的操作条件下,环隙气升式内环流反应器中的平均气含率与鼓泡浆态床反应器中的相差不多,且变化规律相似,即随表观气速的增大而增大,随平均固含量的增大而减小;导流管直径对反应器内平均气含率的影响较复杂,当表观气速较低时,导流管直径较大的反应器中的平均气含率较高,而当表观气速较高时,由于气泡聚并的缘故,则是导流管直径较小的反应器中的平均气含率较大。
(2)在环隙气升式内环流反应器内,气含率的轴向分布比鼓泡浆态床反应器中的均匀;平均固含量及导流管直径对气含率轴向分布规律的影响很小。
(3)环隙气升式内环流反应器中固含量的轴向分布比鼓泡浆态床反应器中的均匀得多,说明导流管的加入可以大大改善固含量的轴向分布,且直径为0.042m的导流管的效果要比直径为0.019m的导流管的好;表观气速对固含量轴向分布的影响很小。
(4)与鼓泡浆态床反应器相比,环隙气升式内环流反应器的液相混合明显改善。增大表观气速可以促进液相循环,因此有利于液相的混合;而增大平均固含量则引起浆液粘度增大,从而削弱液相的混合。环隙气升式内环流反应器的这一特性尤其适合于要求反应温度均匀的F-T合成这样的强放热过程。
为给环隙气升式内环流反应器的设计和放大提供基础,在上述实验研究的基础上,本文进一步开展了环隙气升式内环流反应器的模型化研究,所获得的主要结果包括:
(1)在上升管中,固体颗粒的轴向分布可用一维轴向沉降扩散模型描述,采用实验测得的固体颗粒浓度轴向分布对一维轴向扩散模型进行最小二乘拟合,得到了固体颗粒轴向扩散的Peclet数,并提出了描述上升管中固体颗粒轴向扩散的Peclet准数关联式。
(2)建立了描述环隙气升式内环流反应器中液相混合特性的一维轴向扩散模型,模型预测值与实验结果符合很好。与文献报导的导流管气升式内环流反应器中和鼓泡浆态床反应器中的液相轴向扩散系数的值相比,采用上述一维轴向扩散模型拟合得到的环隙气升式内环流反应器上升管中的液相轴向扩散系数的值明显增大,表明在环隙气升式内环流反应器中的液相混合得到改善。
(3)建立了环隙气升式内环流反应器的流体力学模型,这一模型仅从反应器的结构参数、操作参数、体系物性和相关的经验关联式就可对上升管中的循环液速、平均气含率及上升管中的表观气速进行预测,模型预测的循环液速和平均气含率与实验结果的平均误差分别在±10%和±20%以内。实验与模型预测结果均表明,上升管中的循环液速和平均气含率均随表观气速的增大而增大,随平均固含量的增大而减小。
本文的研究结果表明,环隙气升式内环流反应器有着比鼓泡浆态床反应器更为明显的优势,对其进行进一步的研究开发,有望获得一类高性能的F-T合成反应器,这对加速F-T合成过程在我国的工业化具有十分重要的意义。