燃煤氮氧化物是大气污染源之一,其大量排放严重威胁了人类的健康和生存环境,控制其排放势在必行。天然气先进再燃以其脱硝效率高、对锅炉燃烧影响小、改造费用低等优点而成为研究热点。本文利用化学动力学模拟和实验两种方法研究了不同因素对天然气再燃、先进再燃脱硝效率的影响规律,并分析了相应机理,以期为天然气先进再燃技术的发展和应用提供借鉴。首先,本文在建立物理模型基础上,选取GRI3.0机理模拟不同因素对天然气再燃脱硝效率的影响规律,并分析了天然气再燃脱硝机理,结果表明:天然气再燃可以获得50%～70%的脱硝效率,多种影响脱硝效率的因素均存在最佳取值范围。随反应温度的升高,CH₄脱硝效率先升高后降低,最佳温度范围为1050℃～1100℃;较低的过量空气系数（SR）利于CH₄还原NO,但当SR＜0.3时脱硝效率有所下降,推荐CH₄再燃适合的SR范围为0.7～0.8;随天然气与NO比例（NG/NO）的增加,脱硝效率先快速增加,然后趋于平缓,NG/NO最佳范围为3～4;NO初始浓度对CH₄再燃脱硝效率的影响较小,但少量C₂H₆存在时,天然气再燃脱硝效率随NO初始浓度的增加而增加;再燃停留时间越长脱硝效率越高,但超过0.3s后,增加幅度明显降低。通过敏感性分析发现,影响天然气再燃的还原基团主要是CH_i和NH_i,它们均源自再燃燃料,影响NO还原的主要中间物质为HCN和HCCO。其次,本文结合再燃和选择性非催化还原NO的两种机理,建立天然气先进再燃反应机理,模拟不同因素对天然气先进再燃脱硝效率的影响规律,并分析了天然先进再燃机理。结果表明:相同工况下,天然气先进再燃脱硝效率比再燃脱硝效率高出20～30个百分点。影响天然气先进再燃脱硝效率的因素存在最佳取值范围,与再燃最佳参数相比,再燃温度、过量空气系数和NG/NO都有所降低,分别为1050℃、0.6～0.7和2～3,而最佳再燃区停留时间变化不大。CH₄先进再燃脱硝效率随NO初始浓度的增加而增加,当NO初始浓度超过800×10^-6后,脱硝效率增加趋势变的平缓;1050℃下的最佳氨氮摩尔比（NSR）约为1,低于该温度时,相同脱硝效果条件下的NH₃消耗量增加。再燃燃料添加C₂H₆有利于提高反应速率和脱硝效率,且脱硝效率随C₂H₆比例的增加而增加。另外,C₂H₆的加入可以使最佳再燃反应温度降低大约50℃,并且有利于拓宽相同SR下的最佳再燃温度窗口,拓宽最佳SR范围,节省再燃燃料。通过敏感性分析发现,天然气先进再燃中NH_i对NO的还原起着重要的作用,该物质主要来自NH₃在有氧条件下的分解和烃基的转化。另外,由于链式反应生成的O和OH减少了O₂的消耗,多余的O₂可以促进CH_i→CH₂O→HCO→HCCO→NH_i的进行,有利于提高再燃脱硝效率。最后,本文利用热态脱硝实验装置进行了天然气先进再燃实验研究,对建立的天然气先进再燃机理进行了合理性验证。结果表明,在GRI3.0基础上拓展形成的天然气先进再燃机理能够预测不同因素对天然气先进再燃脱硝效率的影响规律,所得最佳参数可以用来指导天然气先进再燃的实际应用。