【摘 要】
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NASICON结构材料Li Ti2PO43、Na Ti2PO43因其较高的理论容量、低成本以及优异的热稳定性成为极有潜力的负极材料,受到了研究者的广泛关注。由于这两者同属于聚阴离子型材料,具有不可忽视的电子导电率差的问题。针对这一问题,设计了不同方法对Li Ti2PO43、Na Ti2PO43两种材料进行了合成,探讨了最佳的合成方法及合成条件,并设计了锂钠混合型材料NaxLi1-xTi2PO43/
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NASICON结构材料Li Ti2(PO4)3、Na Ti2(PO4)3因其较高的理论容量、低成本以及优异的热稳定性成为极有潜力的负极材料,受到了研究者的广泛关注。由于这两者同属于聚阴离子型材料,具有不可忽视的电子导电率差的问题。针对这一问题,设计了不同方法对Li Ti2(PO4)3、Na Ti2(PO4)3两种材料进行了合成,探讨了最佳的合成方法及合成条件,并设计了锂钠混合型材料NaxLi1-xTi2(PO4)3/C来改善材料的电化学性能。实验共分为以下三个部分。在Li Ti2(PO4)3/C材料的合成及电化学性能研究方面:采用机械化学法合成Li Ti2(PO4)3/C材料,结果表明在含碳量为5.1 wt%、煅烧温度为800℃、煅烧时间为12h的条件下,制备出的性能最优材料其首周放电比容量为866.2 m Ah·g-1,经过100周的循环其放电比容量保持在300.7 m Ah·g-1。采用溶胶凝胶法合成了Li Ti2(PO4)3/C材料,结果表明在含碳量为4.7 wt%、煅烧温度为800℃、煅烧时间为12h,材料的电化学性能最优,首周放电比容量为996.8 m Ah·g-1,循环100周之后稳定在244.3 m Ah·g-1。上述两种方法制得的材料表面均覆盖了一层碳膜,无定型碳的存在可以提高材料的导电率。对比两种方法所合成Li Ti2(PO4)3/C材料的电化学性能,表明采用机械化学法所合成的材料具有更加理想的循环稳定性,原因可能是该材料电荷转移阻抗值较小,电导率较优。在Na Ti2(PO4)3/C材料的合成及电化学性能研究方面:通过机械化学法来设计Na Ti2(PO4)3/C材料,结果表明在含碳量为4.4 wt%、800℃、12h的煅烧条件下,电压区间为0.01-3V时合成出的性能最优材料其首周放电比容量为869.5m Ah·g-1,经过100周循环放电比容量保持在390.7 m Ah·g-1。通过溶胶凝胶法合成Na Ti2(PO4)3/C材料,该方法下最优合成条件为含碳量7.3 wt%,煅烧条件为800℃、12h,此时该材料的首周放电比容量为983.6 m Ah·g-1,循环100周后稳定在341.4 m Ah·g-1。对比两种方法的最优材料,采用机械化学法合成的材料表现出良好的电化学性能。锂-钠混合型材料的合成及电化学性能研究方面:采用机械化学法在最优条件下合成了一系列混合型NaxLi1-xTi2(PO4)3/C材料。研究结果表明,当x=0.4,即化学式为Na0.4Li0.6Ti2(PO4)3/C时,该材料虽不具有最高的首周放电比容量,但综合其循环性能可知,该比例下材料的电化学性能最好,在经过100周循环后其放电比容量为410.3 m Ah·g-1,表现出良好的循环性能。
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