煤炭资源是中国重要的基础能源和化工原料。在我国一次能源资源储藏总量中,煤炭约占94.22%,石油和天然气合计不足6%。煤气化技术是清洁高效利用煤炭的重要技术,是煤制气、煤制液体燃料和煤制化工产品的前段工艺技术。流化床气化技术作为煤气化技术的重要组成,具有反应器内温度和组成均匀、煤种适应性强的优势;但是流化床气化受颗粒处于流态化的限制,一般只能运行在1 000℃以下,导致碳转化率较低。气流床气化技术虽然对原煤的可磨性或成浆特性有严格要求,但是具有运行温度高、可实现极高碳转化率的特点。基于此,中国科学院工程热物理研究所提出了循环流化床预热熔融气化工艺。该工艺通过将煤的预热和熔融气化结合,实现对煤气化过程的分级控制,在利用循环流化床反应器的优势,有效降低系统对煤种及原料粒径要求的同时,利用气流床反应器的优势,实现高效气化。作为循环流化床预热熔融气化技术的初步研究,本论文开展了循环流化床预热气化工艺(固态排渣)试验研究,预热单元采用循环流化床反应器,气化单元采用下行床反应器。本论文首先在改造的0.15 t/d工艺探索试验台上开展了工艺探索试验研究,验证了工艺的可行性,并根据获得的设计依据搭建了 15 kg/h预热气化试验台;在搭建完成的试验台上,对预热单元中燃料的预热特性、预热单元和气化单元运行条件对系统特性的影响和工艺的燃料适应性进行了研究;建立了循环流化床预热气化工艺平衡模型,并通过模拟计算分析了强化气化反应的途径。本论文获得的主要结论如下:(1)工艺探索试验实现了预热单元在900 ℃和气化单元在1100℃的稳定运行。燃料经过预热转变为预热半焦,颗粒的比表面积和总孔体积增加,颗粒所含炭的反应性增强,使预热半焦的气化反应性强于原煤,实现了对燃料的改性提质。气化单元在预热单元的基础上提高了气化温度,使预热半焦得到了有效气化,碳转化率和CO+H2产率在预热单元的基础上显著升高。(2)建立了循环流化床预热气化工艺的性能设计计算方法和结构设计计算方法,并完成了 15 kg/h预热气化试验台的搭建,实现了空气、富氧-水蒸气和纯氧-水蒸气气化工况的稳定运行。(3)预热过程通过促进煤颗粒中芳香层架构的碳链断裂,增加了活性缺陷碳结构比例,对燃料有显著的改性提质作用。由于水煤气反应既可促进活性缺陷碳结构产生,又会引起活性缺陷结构的消耗,在这两方面的作用下,纯氧-水蒸气预热条件时900℃左右为提高神木烟煤改性提质效果的最佳预热温度,0.87 kg/kg左右为提高神木烟煤改性提质效果的最佳预热蒸汽煤比,富氧-水蒸气预热条件时50%氧气浓度左右为提高神木烟煤改性提质效果的最佳一次气化剂氧气浓度。燃料粒径由0-0.5 mm增加至0-1.0 mm后,气化剂向颗粒内扩散和颗粒内生成气体向外扩散的阻力增加,使预热的改性提质效果降低。(4)预热半焦在气化单元中的气化主要通过水煤气反应和生成CO的燃烧反应实现。以神木烟煤为燃料时,当预热气化剂由空气改变为纯氧-水蒸气,以及预热温度由692℃升高至879℃时,预热过程对燃料的改性提质效果增强,系统碳转化率和冷煤气效率升高;由于在预热蒸汽煤比为0.81时预热的改性提质效果较强,系统碳转化率和冷煤气效率此时相对较高。提高气化单元温度对水煤气反应的强化作用较大,增加二次气化剂氧气浓度和气化单元氧气煤比对生成CO的燃烧反应的强化作用较大,这两个反应的强化均使系统碳转化率升高。在预热产物切向和轴向方式给入气化单元顶部的结构下,将二次气化剂分级均使气化单元平均温度升高,系统碳转化率和冷煤气效率升高。预热气化工艺实现了对神木烟煤、神木半焦和宿迁气化细粉灰的有效气化,具有较强的燃料适应性。(5)建立了循环流化床预热气化工艺平衡模型,并利用试验结果进行了验证。根据计算可知,通过氧气煤比和散热控制气化单元温度在1200 ℃-1350℃范围、系统碳转化率在70%-99%范围变化时,CO2产率基本只受散热的影响。散热不变通过增加氧气煤比提高气化温度和系统碳转化率时,主要通过对生成CO的燃烧反应和水煤气反应的强化提高CO和H2产率,其中燃烧反应的强化效果更先出现;氧气煤比不变通过减少散热提高气化温度和系统碳转化率时,主要通过对Boudouard反应和水煤气反应的强化提高CO和H2产率,Boudouard反应的强化效果更先出现。