中国自改革开放以来,随着工业和经济的迅速增长,城市居民的生活水平有了显著的提高。然而,大量的污染物在城市区域集中排放,超出了环境的承载能力,导致城市大气污染问题异常严峻。以高浓度细颗粒物(PM2.5,空气动力直径小于2.5μm的颗粒物)为特征的灰霾现象和以地表臭氧为特征的光化学烟雾是城市中两种主要的大气污染事件。PM2.5污染与臭氧污染的发生有显著的季节性差异,分别发生在冬季和夏季。为了解决冬季霾污染问题,中国实施了自2013年以来最严厉的空气污染防治行动计划,从减少污染物排放、严控耗能、推行清洁生产等方面进行严格控制。这些污染防控措施的贯彻落实使得近年来我国PM2.5年均质量浓度呈现明显下降的趋势,但严重的霾污染事件在冬季仍然频繁发生。更为出乎意料的是,数据统计分析表明,我国中部区域（主要位于河南省）PM2.5浓度呈现不显著的下降趋势,似乎排放控制并没有改善中国中部地区冬季的空气质量,这为制定下一个空气质量改善策略带来了很大的困扰。在另一方面,中国为了应对全球气候变化进行了持续的生态造林工程。卫星数据显示,2000年以来,中国植被绿化面积显著增加,在可预见的未来,植被将保持这一增长的趋势,以实现2060年的碳中和战略目标。然而,植物释放的生物挥发性有机化合物（VOCs）是臭氧生成的重要前体物,且植被生长在一年中于夏季有最高的丰度,这与臭氧污染在夏季高发正好一致,而当前中国的绿化工程对夏季地表臭氧污染的影响相关研究仍然有限。针对以上问题,本研究首先对我国冬季灰霾污染频繁发生,特别我国中部区域PM2.5下降趋势不显著的原因进行了探讨,然后分析研究了中国的植被变化趋势对夏季地表臭氧的影响。具体研究内容及结论如下:（1）大气能见度的倒数—气溶胶消光系数可用来表征亚微颗粒物浓度（PM1,空气动力直径小于1.0μm的颗粒物,对太阳可见光有很强的散射和吸收作用,能有效降低大气能见度）,能直接反映冬季霾污染情况。在过去的几十年里,许多研究表明,消光系数表现出与PM2.5相反的变化趋势。然而,自从2013年最严厉的清洁空气政策实施以来,很少有研究涉及到气溶胶光学消光的变化趋势。消光系数趋势是否与PM2.5浓度的变化趋势一致仍然不明晰。为此,基于环境大数据（包括空气质量数据、气象数据、土地覆盖数据以及其他的预测变量等）构建了随机森林模型预测了2014-2019年冬季中国东部地区的消光系数。该模型很好地捕获了消光系数的时空变化特征（交叉验证R~2=0.72和RMSE=0.12）。模型模拟结果显示冬季消光系数高值位于华北区域,表明该地区仍受霾污染的影响。从2014～2018年,我国东部区域消光系数以每年3.6%的速率下降,影响的范围也在逐年收缩。此外,基于网格单元的统计分析表明,消光系数的下降趋势比PM2.5质量浓度慢,这可能与PM2.5中二次气溶胶的占比增强有关。值得注意的是,研究发现我国中部区域（主要位于河南）消光系数与PM2.5浓度均呈现下降趋势不显著的特点,表明该区域空气污染现状依然不容乐观。以上研究成果提供了气溶胶消光特性趋势的最新证据,并强调减少二次气溶胶形成对控制中国东部霾污染的重要性。（2）为了揭示我国中部区域（主要位于河南）2014～2018年冬季PM2.5质量浓度下降趋势不显著的驱动机制,先从统计数据上分析了该区域人为源排放和气象条件的变化,并将其与京津冀、长三角城市群进行比较。研究发现近年来人为源一次污染物排放已有很大的削减,且相较于京津冀、长三角城市群,中部区域的削减力度更大,而从研究期间内相对湿度、降雨、边界层高度、风速以及地表温度等气象条件冬季逐月的变化情况来看,相对湿度的变化最为显著（P＜0.05）,特别是在中部区域,相对湿度以每年2.5%的速率增长,空气中湿度的增加可能为大气物理化学反应提供了良好的温床,从而加剧了中部区域大气颗粒物污染的形成。在此基础上,进一步利用WRF-Chem区域空气质量模型量化人为减排及气象条件变化对PM2.5浓度及其组分的贡献。模拟发现人为源一次污染物减排能有效减少中部区域PM2.5浓度达41.8μg/m~3,但不利气象条件却使该区域PM2.5浓度显著增加27.0μg/m~3。从模拟的PM2.5中二次组分的数据来看,中部区域PM2.5组分中浓度增加的物种主要是硝酸盐,其对PM2.5的组分的贡献从2015年1月的22.4%上升到2019年1月的39.7%,这主要是由于氮氧化物较二氧化硫削减量不足所致,导致大气中更多的氮氧化物被氨转化为颗粒态的硝酸盐。与此同时,不利的气象条件特别是大气湿度的增加,通过非均相反应进一步增加了硝酸盐的形成,造成了冬季PM2.5浓度下降趋势不显著。以上结果表明需要加大人为源排放中氮氧化物的减排力度,以便减少PM2.5组分中硝酸盐的生成,进而改善中部区域PM2.5污染形势。（3）我国植被绿化进程已发生了前所未有的变化,植被绿化可能从根本上增加自然源VOCs的排放从而对夏季地表臭氧污染产生影响。鉴于当前关于植被绿化对夏季地表臭氧污染的相关研究仍然有限,本研究以植被叶面积（LAI）作为表征植被生长趋势的指标,并通过区域模型模拟将臭氧浓度与植被绿化联系起来。总体上,全国植被变化以平均每年0.016 m~2/m~2的速率增长,其中植被在人为活动驱动下以每年0.011 m~2/m~2的速率快速增长,而在气候变化影响下植被的增长速率仅为0.005 m~2/m~2。以2016年为基准年,利用WRF-Chem区域空气质量模型模拟了历史（2000-2016）和未来（2030-2050）两个时期植被变化对臭氧浓度的影响。在历史时期,我们发现臭氧浓度对中国不断增加的LAI有强烈的响应,特别是在臭氧化学成分主要受VOCs敏感性控制或混合机制控制的特大城市集群中。值得注意的是,在京津冀地区,植被绿化显著增加了臭氧浓度,增幅高达4.1 ppb（4.7%）。在植被持续增加的未来情景下,为抵消植被绿化的影响,设计了3种人为源VOCs减排情景。总体上,2030年人为源VOCs排放减少10%将抵消我国东部城市群区域植被绿化的影响,而到2050年,人为源VOCs排放减少约15%左右可抵消这一影响。当前中国正在不遗余力地增加植被覆盖,但令人担忧的是,在植被密集的特大城市集群中,自然源排放可能会导致更多的地表臭氧污染,这将增加人为VOCs排放削减的压力。本研究强调有必要考虑植被绿化对中国未来缓解臭氧污染政策的影响,特别是在特大城市群区域。