平流层对流层物质交换与传输直接影响到大气中痕量成分的空间分布并进一步通过化学—辐射—动力过程的相互耦合影响平流层和对流层内的能量收支和环流特征。深入研究平流层对流层物质交换与传输对理解平流层对流层相互耦合和相互作用,更加全面的认识平流层对对流层天气气候的影响具有重要的意义。本文利用全球气候-化学模式,结合再分析资料与卫星观测资料研究了平流层对流层物质在全球尺度上的交换与传输特征,探讨了气候变化对平流层对流层之间物质交换的影响,并进一步对比分析了中低纬以及高纬度区域平流层内化学物质传输特征以及相关的大气过程,得到以下主要结论：一、大气示踪物质从平流层向对流层的传输在中纬度和高纬度地区具有不同的特征。北半球中纬度地区的下传速度高于南半球,而南半球极地地区的下传要比北半球极地地区快。从全球平均来看,大气示踪物质从平流层向对流层的传输速率在北半球冬季最快,在8月至10月期间最弱。由平流层顶附近释放的大气年龄示踪物质计算所得的对流层大气平均年龄(TM大气年龄)最大值为13年,远大于由对流层释放的大气示踪物质得出的平流层大气平均年龄(SM大气年龄),这表明由对流层向平流层的物质传输速度要快于平流层向对流层的传输。南半球对流层的TM大气年龄要大于北半球的值,这揭示了北半球中高纬度的平流层物质传输到地面的速度要比南半球中高纬度要更快。二、敏感性数值试验的分析诊断表明海温升高会加快对流层示踪物质向平流层的上传速度。由海温变化导致的平流层大气平均年龄(SM大气年龄)的变化远小于海温和温室气体共同变化导致的SM大气年龄变化。海温升高会减慢平流层内大气示踪物向下的传输,导致对流层大气平均年龄(TM大气年龄)在平流层内增加。海温增加的幅度越大,平流层内的TM大气年龄越大,对流层内的TM大气年龄越小。海温增加导致的TM大气年龄变化幅度要大于相应的SM大气年龄变化幅度,然而,不同幅度海温和温室气体增加导致的平流层内TM大气年龄的变化要小于平流层内SM大气年龄的变化。当海温和温室气体增加到2100年的条件时,热带上涌提高了约15%。三、本文进一步诊断分析了平流层长寿命大气成分CH4和N20在中低纬度平流层内呈现双峰结构的机制及其与平流层准两年振荡(QBO)和半年振荡(SAO)的联系。分析发现1993和1995年四月附近出现的双峰结构与当年SAO第一周期中较强的西风有关,而数值模拟结果表明重力波活动对SAO西风的发展以及强度有很大的贡献。分析还发现CH4和N20双峰结构中较低的赤道地区槽并不一定伴随着较高的北半球副热带地区的峰。事实上,双峰结构北半球的峰是与副热带的上升相关的,而这主要受SAO. QBO、以及年度振荡(annual oscillation (AO)谐波分量的调节。此外,模拟结果显示赤道地区甲烷的化学反应率有明显的准半年变化周期,最小值发生在SAO西风盛行的时候。然而,最大的甲烷化学损耗异常的发生位置低于双峰结构槽的高度,这表明甲烷的双峰结构槽主要受平流和涡动传输的影响。四、论文最后利用大气化学气候模式模拟分析了平流层准两年振荡(QBO)以及平流层极地爆发性增温的最后增温事件(stratospheric final warming (SFW))对极地平流层内臭氧分布和化学传输的影响。分析表明北半球中纬度的平流层臭氧柱总量在QBO西风位相下较低,这主要是由QBO西风位相伴随的副热带次级上升环流导致的。此外,北极地区的平流层臭氧柱总量在QBO西风位相下的值比东风位相下的值低大约12DU。进一步的分析发现,在QBO西风位相下北极冬季平流层臭氧的累积消耗量要比QBO东风位相下的要大,北极下平流层较大的臭氧消耗与QBO西风位相下的较低温度导致的异相化学反应加快有关,而在上平流层较大的臭氧损耗则由QBO西风位相下温度偏高导致臭氧消耗气相化学反应加快所致。统计分析还发现,上平流层10hPa左右北半球中纬度甲烷浓度异常与高纬度甲烷浓度异常的相关系数为0.55,而在南半球的相关系数只有0.22。此外,诊断分析表明QBO对北极SFW爆发日期没有显著的影响。如果SFW提前爆发,北极地区甲烷的浓度在SFW爆发前后差别较大。SFW提前爆发后,北极地区甲烷浓度明显升高,臭氧柱总量持续增加,直到爆发后2-3天极地平流层的臭氧柱总量达到最大,然后开始减少。如果SFW推迟爆发,SFW爆发前后甲烷的浓度差别较小,北极平流层臭氧柱总量在SFW爆发前就开始减少。