【摘 要】
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随着我国社会经济的快速发展,机动车保有量上升。其中重型柴油车作为道路运输的主要承担者,具有经济性优、高效动力强等优点,但其在使用过程中会排放大量NOx,导致一系列环境污染问题。与此同时,随着越来越严格的NOx排放标准陆续出台,对氨选择性催化还原技术(NH3-SCR)技术的发展进步也推出了更高的要求。而NH3-SCR技术的核心在于催化剂的整体性能,所以对SCR催化剂性能的优化即为重中之重。Cu-SS
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随着我国社会经济的快速发展,机动车保有量上升。其中重型柴油车作为道路运输的主要承担者,具有经济性优、高效动力强等优点,但其在使用过程中会排放大量NOx,导致一系列环境污染问题。与此同时,随着越来越严格的NOx排放标准陆续出台,对氨选择性催化还原技术(NH3-SCR)技术的发展进步也推出了更高的要求。而NH3-SCR技术的核心在于催化剂的整体性能,所以对SCR催化剂性能的优化即为重中之重。Cu-SSZ-39作为一种具有更为优异的催化活性和水热稳定性的催化剂,具有广阔商用前景。本文选用富铝SSZ-39(Si/Al=7.5)分子筛为研究对象,通过一系列表征方法探究了稀土元素改性、铜负载量等对催化剂活性和水热稳定性的影响机制。并通过原位漫反射红外光谱技术,研究了Cu-SSZ-39和Ce-Cu-SSZ-39催化剂表面的NH3-SCR反应机理,为富铝Cu-SSZ-39分子筛催化剂后续的研究和应用奠定了理论基础。本文主要开展了如下研究:(1)仔细考察了不同铜负载量对富铝Cu-SSZ-39催化剂的活性及水热稳定性的影响。经研究发现:随着铜负载量的增加,催化剂的低温活性依次增加,高温活性逐渐降低。当铜负载量为2.48 wt%时,T90活性温度窗口拓宽至220-575℃。经750℃水热老化16小时后,老化样品低温活性发生小幅提高,高温活性明显下降。表明铜负载量会影响富铝SSZ-39分子筛活性铜物种存在形式,进而影响催化剂SCR性能。水热老化会诱导[Cu(OH)]+物种转变为孤立Cu2+物种,高温下团聚生成Cu Ox簇降低反应活性。Cu-SSZ-39新鲜及水热老化样品在低温段(200℃)的NH3-SCR反应遵循“L-H”机理。(2)分别探究了六种稀土元素的添加对富铝RE-Cu-SSZ-39(RE=La、Ce、Nd、Y、Yb、Sm)催化剂SCR活性和水热稳定性的影响。研究发现:在铜离子交换前引入稀土离子可以使稀土离子更加广泛均匀地分布扩散。当在H-SSZ-39分子筛中首先引入过量的稀土元素,稀土离子会优先占据8MR、6MR处活性位点,导致后期引入铜物种时,一些铜物种游移于骨架表面,从而导致比表面积等的小幅变化;当水热老化后,游移于骨架表面的铜物种形成Cu Ox团簇,导致比表面积减小。(3)深入分析了不同铈负载量对富铝Ce-Cu-SSZ-39催化剂的活性及水热稳定性的影响。研究发现:在750℃水热老化后,与Cu2.48-SSZ-39-aged相比,Ce0.26-Cu2.35-SSZ-39-aged催化剂在保持高温稳定性的同时,显示出更优异的低温活性。少量铈掺杂可以稳定孤立Cu2+离子,有助于提高低温NH3-SCR活性,水热老化后Ce改性的样品中仍含有较高比例的更稳定的孤立Cu2+物种。但随着铈掺杂量的继续增加,会导致不稳定[Cu(OH)]+物种的增加,易在高温或水热条件下生成Cu Ox团簇,从而影响高温NH3-SCR活性。Ce-Cu-SSZ-39催化剂在低温段(200℃)的NH3-SCR反应同样遵循“L-H”机理。吸附在催化剂表面的桥联硝酸盐物种和单双齿硝酸盐物种具有较高的反应活性,可以和吸附态NH3发生瞬态反应,使得水热老化后较Cu-SSZ-39拥有更高的反应活性。
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