武汉地区细颗粒物重污染成因的数值模拟研究

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武汉市是中国中部地区最具代表性且处于高速发展中的特大型城市。武汉地区冬季多次遭遇长达30天的极端灰霾天气,其污染水平赶超京津冀城市群。已有的文献主要是基于大量的观测数据利用统计分析法建立颗粒物与气体或与气象因子之间的联系,或利用气团后向轨迹方法定性识别和判断污染物的来向,或利用正矩阵因子分析法解析颗粒物的行业来源。然而针对武汉发生的超长灰霾天气的成因和细颗粒物区域来源研究仍存在不足,因而本研究将利用数值模式这一有效方法,综合性地探究该城市持续性极端灰霾过程形成的典型天气形势、区域来源以及颗粒物关键组分的化学生成过程,这将对中国中部城市大气污染研究、预报和防治具有重要的借鉴意义。  通过与华北典型城市—北京进行对比,武汉地区PM2.5污染特点具有特殊性。其一,2014年1月发生的典型灰霾过程持续30天,已超过2013年1月被广泛报道的发生在北京的25个极端污染天;PM2.5月均值(182μg/m3)和重度污染(PM2.5日均值≥150μg/m3)及以上天数分别约为北京同期的2倍和5倍。其二,非灰霾天仍保持较高浓度,清洁天武汉PM2.5均值约为北京的2倍。最后,在大风条件控制下武汉PM2.5浓度快速增长,且所有风向控制时均可出现高PM2.5浓度值;而PM2.5值在污染过程周期前期的增幅和后期的降幅均显著小于北京。  为揭示武汉地区持续性灰霾天的维持机制,本论文首先结合敏感性分析和在线污染物源追踪解析技术,利用中尺度天气数值预报模式WRF和化学传输模式NAQPMS建立高分辨率的数值模拟方法。以2014年为基准年份,更新和订正本地及周边人为排放源和生物质燃烧源,并分别增加和修正了NAQPMS非均相化学模块中硫酸盐和HONO的生成反应,使武汉HONO、硫酸盐和硝酸盐的标准化平均偏差分别降低178%、18%和22%,显著改进了PM2.5二次无机组分的模拟效果。基于中国中东部地区高密度站点的主要气象要素、气体、细颗粒物及其离子组分数据,通过评估和验证模拟结果发现,我们获得了高精度的气象场和污染场模拟数据。  其次,2014年全年观测数据显示武汉秋冬季大气污染形势最为严峻。受天气系统周期性波动的影响,冬季1月持续30天的污染过程可划分为5个子事件。每个子事件前期,较强的西北高纬度地区高压系统与中国东部沿海低压系统的“对峙环流型”引起华北和华中地区出现系统性较强北风,因而武汉以北地区的长距离输送是PM2.5快速增长的关键来源,平均贡献39%~79%;特别是华北平原地区贡献了武汉45%重度及以上污染天。而每个子事件后期高纬度地区南下的冷空气和东部海上气流两类清除机制只能使武汉PM2.5浓度缓慢下降,随之而来的弱风条件促进局地污染物的累积,致使本地大气环境中仍保留较高浓度的污染物,武汉城市圈占主导地位(63%~72%)。而发生在秋季的短时和持续6天的两次污染事件,其特征分别与冬季子事件前期和后期相似,且PM2.5浓度的快速增长和污染天持续性的成因也基本一致。另一方面,受较强东风和南风的影响,持续性灰霾过程中也交替出现了华东和华南地区的短时贡献。在中国中东部区域污染背景下,污染物来源的快速转变是PM2.5浓度居高不下的又一重要原因。  再次,冬季武汉地区PM2.5的另一重要特征是二次无机盐(SNA)浓度高,因占PM2.5的比例高而成为其首要组分。2014年1月SNA月均值为126μg/m3,占总离子浓度的78%,高达北京同期SNA均值的4倍。武汉硫酸盐,气相过程和非均相过程是关键生成途径,分别占观测值的24%和28%。前者是来自SO2的气相氧化,后者是由于NO2非均相反应产生的HONO成为SO2的间接氧化剂,两者分别对硫酸盐低浓度和高峰时段影响显著。硝酸盐,气相和非均相过程分别贡献74%和5%,前者是硝酸盐的关键化学过程。武汉市铵盐和二次无机盐的主要来源是气相过程,分别贡献43%和50%;非均相反应对两者贡献分别为16%和15%。  最后,继2014年之后,2015至2017年冬季1月武汉PM2.5浓度呈现持续下降趋势。鉴于上述区域输送对武汉PM2.5污染具有重要贡献这一研究结果,以2014年1月为基准时段,量化和评估随后三年同期气象条件和关键源区排放源变化对武汉大气灰霾的影响。2015年1月气象条件与2014年同期差异不大,2016和2017年1月均为不利气象条件,使PM2.5月均值分别增长12%和8%。2015、2016和2017年1月较2014年同期受整个模拟区域减排的影响,武汉PM2.5浓度分别下降30%,56%和60%。华北、华东和华南整体在2015、2016和2017年1月对武汉PM2.5浓度降低的影响分别为8%、18%和22%,其中华北和华东最为重要,分别贡献3%~8%和3%~13%。  综上,本研究高度概括了武汉地区PM2.5浓度快速增长的触发因素和超长灰霾天气的维持机制。从宏观角度得到华北、华东和华南地区作为重要源区对武汉PM2.5污染形成的作用,突出强调了典型环流场控制下华北平原地区和武汉污染过程“此消彼长”的关联,同时也证实了武汉地区PM2.5关键源地的减排举措对其大气灰霾防治的重要性。通过量化和评估气相、液相和非均相过程对细颗粒物中硫酸盐、硝酸盐和铵盐生成的贡献,识别二次无机盐产生的关键化学反应。
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