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目前,国内外关于膨润土的改性主要集中在有机小分子对膨润土的修饰,改性膨润土对水中有机污染物的吸附机理以分配吸附为主。鉴于膨润土独特的层间结构和聚合物不同于小分子的物理化学过程,聚合物/膨润土吸附材料必然表现出与小分子改性膨润土不同的物理化学性能。本文采用材料设计、理论计算、结构表征和性能测试的总体思路,选用苯胺为单体,三氯化铁、过氧化环己酮和过硫酸盐作为引发剂,经原位插层聚合后制备了三种类型的聚苯胺-膨润土吸附材料,并选用偶氮类染料活性绿19作为典型吸附质进行了吸附实验和吸附机理研究。利用聚苯胺对偶氮类染料的良好相容性能以及聚苯胺分子结构中具有醌式结构与苯式结构易于和偶氮类染料发生化学作用,建立聚苯胺-膨润土吸附材料的结构与吸附质即活性绿19之间的构效关系,为膨润土在污水处理领域的进一步应用提供理论与实验依据。论文首先进行了膨润土的基本组成与结构分析,建立了膨润土层间结构和膨润土层间结合能的系列方程。通过苯胺聚合反应的热能和膨润土层间结合能的关系,分别制备了三氯化铁引发聚苯胺-膨润土(FC-PANI-MMT)、过氧化环己酮引发聚苯胺-膨润土(CP-PANI-MMT)和过硫酸盐引发聚苯胺-膨润土(AP-PANI-MMT)等三种吸附材料。利用红外光谱仪(FT-IR)、X-射线衍射仪(XRD)、综合热分析仪(DSC)以及N2物理吸附仪(BET)等手段,对聚苯胺-膨润土的化学组成、化学结构、层间结构、孔结构和形态进行表征分析,建立了材料结构与膨润土结合能之间的构效关系,揭示了影响膨润土层间剥离程度的本质原因。其次,论文通过聚苯胺-膨润土吸附材料对染料活性绿19吸附动力学和吸附热力学研究,确定了染料活性绿19的分子与聚苯胺-膨润土吸附材料之间以化学单分子吸附为主的吸附方式,吸附平衡量的大小受溶液浓度、温度和pH值得影响。最后,论文还通过红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射仪(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)及N2物理吸附仪(BET)等分析手段,对聚苯胺-膨润土吸附材料在吸附染物活性绿19过程中的层间结构、基团价键、电子能态、相对含量等相关参数的变化规律,建立了吸附材料的结构、吸附机理与污染物结构三者之间的相互关系。通过系统深入研究,论文获得了制备层间可控聚合物-膨润土材料的新方法,获得了建立材料结构与性能本构关系的新手段。论文对于推动膨润土在水处理领域中的研究具有重要的科学意义和应用价值。取得的主要研究结果如下:(1)通过FT-IR谱图显示在波数698cm-1-791cm-1内苯胺单体特征峰的消失、在1389cm-1-1645cm-1内醌二胺及苯二胺特征峰的出现,XRD显示在21.04°、24.8°出聚苯胺的特征衍射峰的出现,综合热(DSC+TG)图谱显示PANI-MMT中膨润土层间结构水的热分解峰较MMT向高温方向偏移以及TEM微观形貌分析等均证明了苯胺单体在膨润土层间发生了原位聚合,生成了聚苯胺,制备出了聚苯胺-膨润土吸附材料;(2)以单斜晶系膨润土晶胞为重复结构单元,构建了膨润土大分子模型,建立了膨润土大分子结合能、溶度参数、膨润土晶胞的摩尔质量、膨润土晶胞的摩尔体积和膨润土大分子之间的结合能之间的计算方程。即膨润土晶胞的摩尔质量为716g/mol,摩尔体积为292.2 cm3/mol,膨润土层间大分子之间的结合能是159997J/mol。(3)依据自由基聚合反应热方程,计算出100g的FC-PANI-MMT、CP-PANI-MMT和AP-PANI-MMT三种聚苯胺-膨润土层间反应热能分别在408-952J、804-1876J、1404-3276J之间;研究发现三种引发剂引发苯胺聚合反应热的大小与膨润土层间距的大小变化呈正相关关系,即可通过选择不同的膨润土层间反应体系,能够实现膨润土层间结构设计并制备出不同结构的聚苯胺-膨润土吸附材料。(4)聚苯胺-膨润土材料层间结构、孔结构、浸润性是影响材料吸附性能的重要因素,FC-PANI-MMT、CP-PANI-MMT和AP-PANI-MMT三种材料均遵循准二级动力学化学吸附特性和Langmuir热力学单分子层吸附特性。相对于钠基膨润土,聚苯胺-膨润土材料层间距的扩大、中孔含量的增加和亲水性的降低有利于提高聚苯胺-膨润土对活性绿19的吸附,但是FC-PANI-MMT、CP-PANI-MMT和AP-PANI-MMT三种材料对活性绿19的饱和吸附量的高低与膨润土层间距、比表面以及润湿角的大小并不呈线性关系,而与聚苯胺-膨润土吸附材料中孔比表面的占比呈线性关系,这与低分子插层膨润土所反映的吸附规律不同。(5)分析了聚苯胺-膨润土吸附材料与吸附质活性绿19之间分子作用过程,表明活性绿19上的苯环结构和存在携带孤对电子的氧原子以及吸附剂聚苯胺的质子化是产生层间分配、静电吸附和氢键结合三重吸附行为的本质原因。相对于钠基膨润土,聚苯胺-膨润土具有良好的疏水性以及聚苯胺与活性绿19具有相似的溶度参数,导致聚苯胺-膨润土对活性绿19的吸附除化学吸附为主外也存在着一定的物理分配吸附,这与小分子改性膨润土的吸附机理相似。(6)通过分析FC-PANI-MMT、CP-PANI-MMT和AP-PANI-MMT三种材料的层间距及层间结构变化和吸附量随时间变化的动态曲线表明,吸附量的增加与层间距的增大的变化趋势一致,即表明吸附材料和活性绿19主要在膨润土层间发生构效作用,进一步表明选用具有层间结构的膨润土与聚苯胺进行材料的结构设计能充分的发挥聚苯胺-膨润土材料对活性绿19的吸附效应;同时表明膨润土层间引入聚苯胺是引起层间化学吸附的关键因素和控制反应速率的主要因素。