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新奇材料的发现不仅促进基础科学的发展，为技术进步提供源动力，也为医疗、纳米器件和清洁能源等技术应用提供了可能的方案。本论文预言了一系列新奇硼碳材料，包括硼富勒烯、三维碳晶体、二维碳单层、一维碳纳米管、零维碳富勒烯，以及二维的碳氢化合物，并利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了其几何结构，稳定性，电子结构，输运特性，力学特性，光吸收谱等方面的物理化学性质。取得的创新性成果主要体现在以下四个方面：
(1)预言了一个硼富勒烯家族，由于其基本组成单元是雪花莲(snowdrop)形状的三叶结构，因此命名为 boron S-fullerenes。所谓的雪花莲结构就是三个相连的实心六边形结构，是硼纳米结构的基本构建单元，由此可以构造出一系列硼富勒烯。通过该基本构建单元，硼富勒烯、新型硼单层及其纳米管可以在几何结构上统一起来。这一硼富勒烯家族B32+8k的结构和碳富勒烯家族之间存在--对应关系，其中最小的一个成员是B32，对应C24，B80是该家族中的一员，与著名的C60结构相对应。按照这种对应关系，新型硼单层结构对应的是石墨烯。我们进一步研究了包含四边环的硼富勒烯，并利用第一性原理方法计算了其稳定性、分子前线轨道和红外谱及拉曼谱。然后，我们以B32为例，研究了硼富勒烯形成的固体结构，考虑了简单立方、而心立方、体心立方和体心四方，发现这四种结构都是可能的，其中体心网方结构最稳定。在硼富勒烯崮体中，各个B32团簇不再是孤立的分子，它们之间是成键的。进一步计算了B32固体的电子结构，发现简单立方、体心立方和面心立方结构都是金属，体心四方结构是半金属(semimetal)，因为其费米而处的态密度很小。除此之外，我们还研究了新型硼碳纳米管超晶格的几何结构、电子结构和输运性质。
(2)预言了一种新的三维碳同素异形体，命名为T-carbon。T-carbon的结构和金刚石相近，用四个碳原子组成的正四面体C4替换金刚石的每一个碳原子。发现T-carbon仍然保持金刚石的空间群对称性Fd3m。利用密度泛函微扰论方法，我们计算了T-carbon的声子谱，结果表明该结构没有虚频，在动力学上是稳定的。进一步计算了T-carbon的电子结构，发现它是一个绝缘体，其带隙约为3.0eV，这一数值可能在光解水方面拥有潜在的应用价值。考虑到T-carbon和金刚石在结构上的相似性，我们计算了T-carbon的维氏硬度，并和金刚石做了比较。T-carbon的维氏硬度是61.1GPa，利用同样方法计算得到的金刚石的维氏硬度是93.7GPa，发现T-carbon的硬度约为金刚石的65％。发现T-carbon的X射线衍射谱和石墨很相近。T-carbon的结构中有很大空隙，因此可用于储氢。计算了焓随压强的变化关系，发现T-carbon在负压强下比金刚石稳定，这意味着T-carbon可能在某些极端条件下存在。T-carbon一旦在实验上合成，将在光解水、吸附、储氢、航空材料以及星际尘埃等方面具有潜在的应用。
(3)提出了一种周期性的sp2杂化的二维碳结构，命名为八角石墨烯(octagrahene)，并利用第一性原理研究了八角石墨烯及其卷成的纳米管的几何结构、稳定性、电子结构和力学性质。研究表明，八角石墨烯的结构是由八边彤和四边形组成周期性的二维平面结构，具有C4v对称性，晶格常数为3.45A，具有两种键长，分别是1.35A和1.48A，有两个键角，分别是90°和135°。八角石墨烯的密度是0.68 mg/m2。八角石翠烯的结合能比石墨炔和石墨二炔的都大，比石墨烯的略小，说明从能量角度看它是非常稳定的。计算了八角石墨烯的电子结构，发现这种二维材料的导带和价带在费米面有交叠，是半金属。八角石墨烯的分波态密度(PDOS)的计算结果表明，费米面附近的能带全部是π电子贡献的，这与石墨烯很相似。建立了一个紧束缚模型，计算了其能带结构，并和第一性原理的计算结果做了比较，发现二者符合相当好。预言了一类新的用八角石墨烯卷成的碳纳米管，发现在忽略卷曲效应的情况下，这些碳纳米管都是金属，与石墨烯卷成的碳纳米管不同。另外，还预言了一系列由八角石墨烯包裹而成的新型碳富勒烯，并研究了其结构稳定性。同时，计算了八角石墨烯的杨氏模量和断裂强度，分别为306N/m和34.4N/m，泊松比是0.13。通过硼氮掺杂发现可以打开能隙；发现通过吸附金属原子也可以用于储氢。提出通过在石墨烯中制造线缺陷，可以构建出八角石墨烯。八角石墨烯一旦在实验上获得，可以预期将会在物理学、化学、材料科学和信息科学等方面具有重要的影响。
(4)预言了两类二维碳氢化合物，分别命名为石墨烷烯系列和石墨烷炔系列。石墨烷烯系列结构中的碳原子都是饱和吸氧的，呈现sp3杂化；石墨烷炔系列结构中的每一个碳原子都吸附一个氢原子，sp3杂化和sp2杂化共同存在。利用基于密度泛函理论的第一性原理方法，计算了这两类碳氢化合物的结合能，并与甲烷、乙烷、乙烯、乙炔、苯环、聚乙烯和聚乙炔等自然界存在或实验上已经合成的碳氧化合物的结合能做了比较，发现这两类二维碳氢化合物的结合能介于上述已发现的物质之间。因此，这两类碳氢化物应该是非常稳定的，很有可能在实验上获得。计算了其电子结构，发现这两类碳氢化合物都是半导体或绝缘体，带隙在1eV到7eV之间。同时，还计算了其单向拉伸性质，发现碳氢化合物比相应的纯碳二维结构的拉伸强度要小，说明吸氢后结构变软了，这是因为sp和sp2杂化的碳碳键长比sp3杂化的碳碳键长短，键能大，所以吸氢后拉伸强度变小。这足继石墨烷之后预言的两大类二维碳氢化合物，其丰富的物理化学性质可能会给物理学、化学和材料科学带来较大的影响。