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LiNi0.5Mn0.5O2是一种极具应用前景的新型锂离子电池正极材料,具有环境友好,成本低廉,比容量高等优势,是最有可能发展成为商品化的LiCoO2的替代材料之一。但是目前该材料还存在着极化较大,容量衰减严重、倍率性能较差、及常规电压容量较低等缺点。因此进一步提高该材料的电化学性能对加快其商业化具有重要的意义。本文选取了合成过程中较为重要的三个工艺条件对该材料的合成工艺进行了优化,建立了该材料在电化学反应中的阳离子移动模型,并在实验中对该模型进行了验证,找到了影响该材料电化学性能的结构因素,并且通过掺杂Al对材料电化学性能的劣势方面进行了改性研究。本研究从材料的合成出发,研究了共沉淀—固相法合成过程中烧结温度,络合剂加入量以及混料方式对材料结构和电化学性能的影响。优化的合成工艺为:加入2倍于金属离子物质量的氨水,采用球磨混料,空气气氛下900℃烧结。在最佳工艺下合成的LiNi0.5Mn0.5O2在10 mA·g-1的电流密度下放电容量达到190 mAh·g-1,随着充放电电流密度的增大,材料的比容量下降比较严重。充放电制度的研究表明,材料在CC-CV充放电制度下能表现出更好的倍率性能,使得这种材料在大倍率充放电的条件下保持较好的电化学性能得以实现。通过对LiNi0.5Mn0.5O2的晶体结构的分析,结合晶体场理论的基础知识,建立了LiNi0.5Mn0.5O2在电化学反应中的阳离子移动模型。对材料的结构和电化学性能测试结果验证了该模型的成立。该模型的引入,揭示了该材料在电化学反应过程中的结构变化机理以及阳离子的移动规律,并且准确的反映了材料实际比容量远小于理论容量以及在充放电过程中材料比容量不断衰减等现象的结构因素。基于阳离子模型的推断,对材料进行了Al掺杂改性。Al掺杂有效的抑制了Ni离子的跨层移动,使得材料的循环稳定性有了显著地提高。另外,Al离子的引入,有效地抑制了Ni离子占据Li离子位置,使得材料的比容量有明显的提高,由于充放电过程中电极极化的影响,使得这种比容量的提高在低电流密度下才能明显的表现出来。