【摘 要】
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利用以太阳能为驱动力的半导体光催化技术实现CO2转化是未来解决世界能源需求的绿色、可持续的途径之一。设计合成高效的光催化材料体系对利用太阳能解决能源危机具有重要意义。通过模拟自然光合作用而串联两个具有良好可见光吸收的窄带隙半导体构建人工Z型异质结,有望实现CO2高效转化。BiVO4具有较正的价带能级,有利于光催化还原CO2的水氧化半反应,是极具潜力的氧化型半导体组份,g-C3N4通常被用作还原型组
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利用以太阳能为驱动力的半导体光催化技术实现CO2转化是未来解决世界能源需求的绿色、可持续的途径之一。设计合成高效的光催化材料体系对利用太阳能解决能源危机具有重要意义。通过模拟自然光合作用而串联两个具有良好可见光吸收的窄带隙半导体构建人工Z型异质结,有望实现CO2高效转化。BiVO4具有较正的价带能级,有利于光催化还原CO2的水氧化半反应,是极具潜力的氧化型半导体组份,g-C3N4通常被用作还原型组份与其构建Z型异质结。然而,g-C3N4/BiVO4 Z型异质结的光催化性能依然有待进一步提高,主要是由于两半导体组份界面电荷传输较差、Z型异质结中伴随的Ⅱ型电荷转移路径限制Z型电荷转移且缺少表面催化还原活性位点等。因此,本论文针对上述关键科学问题,利用磷酸和纳米银对g-C3N4/BiVO4 Z型异质结光催化剂协同改性,并探究了涉及的电荷转移和分离机制及催化转化过程机制。首先探究了磷酸界面调控对g-C3N4/BiVO4 Z型异质结光催化还原CO2性能的影响。利用羟基诱导组装法构筑了维度匹配的2D/2D g-C3N4/BiVO4纳米复合体,基于两半导体组份的二维片层结构利于自身及界面电荷分离的优势,通过在界面引入磷酸功能分子桥,解决了因两半导体组份晶格不匹配导致的界面电荷传输受阻的问题,协同促进Z型异质结界面电荷转移,显著提高其光催化性能。进一步利用纳米银和磷酸对g-C3N4/BiVO4 Z型异质结协同改性。在磷酸界面调控的g-C3N4/BiVO4异质结基础上,通过原位光沉积法在还原型半导体g-C3N4上可控修饰Ag纳米团簇,有效捕获空间分离的富集在g-C3N4上的光生电子、延长其寿命,进而显著促进Z型电荷转移、抑制Ⅱ型电荷转移过程。同时为光催化还原CO2提供了有效活化位点。本研究的开展,为设计合成高效的BiVO4基Z型太阳燃料光催化剂提供了可行新思路。
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