随着人们对可穿戴电子产品需求的增加,水系准固态超级电容器因而受到了广泛的关注。水系准固态超级电容器虽然具有安全性高、环保性好等一些优点,但亦面临着电化学窗口低、电极厚度依赖性强等诸多挑战。针对这些挑战,本论文从电解质的角度出发,发展了高分子和超分子基水凝胶电解质,以解决水系准固态超级电容器热失控、电化学窗口低以及电极厚度依赖性强等问题。主要研究结果如下:（1）研究了水溶液中聚甲基丙烯酸二甲氨乙酯（PDMAEMA）热敏性行为的离子特异性效应。研究结果表明,PDMAEMA热敏性行为中可以观察到明显的离子特异性效应,且离子特异性效应对离子浓度和溶液pH有强的依赖性。研究结果还表明,PDMAEMA热敏性行为的离子特异性效应是由于离子与PDMAEMA间的特异性离子对相互作用和色散相互作用所导致的。在此基础上,本论文进一步研究了离子特异性效应对PDMAEMA水凝胶基准固态超级电容器热自保护行为的影响。相比于Cl-而言,ClO4-与PDMAEMA间更强的离子特异性相互作用,使得PDMAEMA水凝胶在高温时可以更加有效地抑制离子迁移,从而导致PDMAEMA水凝胶基准固态超级电容器表现出更加优异的热自保护性能。因此,基于离子特异性效应可以调控PDMAEMA水凝胶基准固态超级电容器的热自保护性能。（2）提出了一种通过调控电解质的本体性质和界面性质来提升准固态超级电容器性能的策略。首先,选择聚两性离子作为凝胶骨架,其不但促进了离子的迁移,而且同步抑制了水的分解和超级电容器的自放电。其次,采用高浓度的高氯酸锂和高氯酸钠混合盐承担离子导电任务,这使得凝胶电解质不仅具备良好的柔韧性和可逆性,还增强了其对水分解的抑制效应。最后,在凝胶电解质与电极之间引入碳酸丙烯酯溶剂层,其不仅进一步抑制了水的分解,而且促进了凝胶电解质与电极之间的界面相容性,降低了超级电容器电化学性能对电极厚度的依赖性。因此,聚两性离子骨架、高氯酸盐混合物以及有机溶剂界面层在准固态超级电容器性能的提升方面,不仅表现了其各自的角色,还展现出三者之间的协同效应。综上所述,此策略为提升水凝胶电解质基准固态超级电容器电化学性能提供了一种有效的方法。（3）为解决高分子水凝胶电解质基准固态超级电容器电化学性能对电极厚度的强烈依赖性这一难题,本论文发展了一种基于低分子量3-羟基-4-苯基-3-环丁烯-1,2-二酮（HPCD）的超分子水凝胶电解质。HPCD可以在1.0 M H2SO4中通过氢键相互作用形成水凝胶,其离子电导率可以达到～421 mS cm-1,因而,离子可以在HPCD水凝胶电解质中快速迁移。此外,HPCD水凝胶的前驱体溶液具有分子尺寸小、溶液黏度低以及润湿性好的优势,这使得该超分子水凝胶电解质能够通过溶胶-凝胶转变的方法有效填充具有较大厚度的多孔活性炭电极。因此,HPCD水凝胶电解质基超级电容器电化学性能对电极厚度的依赖性达到了与H2SO4水溶液电解质基超级电容器相当的水平。不仅如此,本论文还基于HPCD在不同电解质中制备了相应的水凝胶电解质,从而可以用于构建不同类型的准固态超级电容器。