【摘 要】
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利用太阳光实现光催化水分解制氢(H2)被公认为缓解和应对当前能源短缺的较好方法。然而,现有的大量光催化剂由于可见光吸收差、能带位置不匹配、表面/界面反应活性差等缺点,在实际应用中受到了限制。因此,开发具有良好可见光捕获能力和光催化活性的新型光催化剂至关重要。本论文对共轭聚合物进行功能化修饰,调整了复合材料的导带/价带位置,从而减小了带隙;提高了复合材料在可见光下的吸收率;通过抑制光生电子-空穴对(
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利用太阳光实现光催化水分解制氢(H2)被公认为缓解和应对当前能源短缺的较好方法。然而,现有的大量光催化剂由于可见光吸收差、能带位置不匹配、表面/界面反应活性差等缺点,在实际应用中受到了限制。因此,开发具有良好可见光捕获能力和光催化活性的新型光催化剂至关重要。本论文对共轭聚合物进行功能化修饰,调整了复合材料的导带/价带位置,从而减小了带隙;提高了复合材料在可见光下的吸收率;通过抑制光生电子-空穴对(e--h+)的复合重组,从而提高了材料的电子传递效率。在此基础上构建出比原始光催化材料更具活性的光催化剂,并解决一些现存关键科学难题。主要研究内容如下:利用具有给体-受体(D-A)结构的共轭聚合物PyDTDO-3为主体,以N,N′-二甲基甲酰胺(DMF)为保护剂、稳定剂和还原剂,将铂(Pt)纳米颗粒(NPs)负载在PyDTDO-3表面(记为Pt/PyDTDO-3),这一过程不仅能促进PtNPs在PyDTDO-3表面具有良好的分散性能,还能使Pt以金属Pt~0形式存在。结果表明,负载PtNPs的PyDTDO-3在可见光照射下表现出优秀的析氢活性(39.9 mmol·g-1·h-1)。基于密度泛函理论(DFT)计算,PtNPs选择性地负载在PyDTDO-3的受体(A)单元上,因为A单元具有最低的吸附能(Eads)且PtNPs与PyDTDO-3之间的键长最近。此外,在费米能级(Ef)附近有更多的电子填充,说明最优性能的7%Pt/PyDTDO-3具有高导电性并能及时捕获和去除光生空穴,从而在空间上达成了光生电子-空穴对(e--h+)的高效分离。总的来说,我们的研究结果提供了一种合理的方法,将金属助催化剂均匀的负载到CPs上,以促进光催化产氢。同样利用具有给体-受体(D-A)结构的共轭聚合物PyDTDO-3为主体,构建了其与含有共轭庚嗪单元的二维(2D)层状C3N4纳米片(NS)共轭聚合物(记为PCNNS)的S型异质结,用于光催化制氢。通过在PyDTDO-3和C3N4 NS之间建立紧密的π-π共轭异质界面,发现S型异质结结构的构建能够使得光生电子-空穴对的复合速率明显降低。密度泛函理论(DFT)计算表明,由于功函数的不同,PyDTDO-3和C3N4之间形成费米能级差,导致带边向上/向下弯曲,并建立内建电场,导致π-π共轭界面上自发的界面电荷从C3N4 NS转移到PyDTDO-3。优化后的P2CNNS异质结光催化剂由于其独特的结构和光学性质,表现出优越的光催化产氢性能(50.2 mmol·g-1·h-1)。
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