【摘 要】
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近年来,生物质高值化利用已然成为了全球关注的热点。在众多的生物质高值化利用技术中,通过催化热解的途径对生物质热解产物进行品质升级,其经济可行性仍面临着目标产物产率低、品质差等问题的困扰。其中一个重要原因就是催化剂失活速率过快,催化效率难以稳定,进而给生物质的高值化利用带来了严峻的挑战。解决上述问题的关键在于深入理解生物质催化热解反应路径和机理。本文将通过研究生物质模型化合物的催化热解反应途径及其对
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近年来,生物质高值化利用已然成为了全球关注的热点。在众多的生物质高值化利用技术中,通过催化热解的途径对生物质热解产物进行品质升级,其经济可行性仍面临着目标产物产率低、品质差等问题的困扰。其中一个重要原因就是催化剂失活速率过快,催化效率难以稳定,进而给生物质的高值化利用带来了严峻的挑战。解决上述问题的关键在于深入理解生物质催化热解反应路径和机理。本文将通过研究生物质模型化合物的催化热解反应途径及其对催化剂失活的影响,从分子水平上了解生物质催化热解反应机理。实验采用双级微型固定床催化热解反应装置连接光电离飞行时间质谱在线分析仪器作为主要实验手段,同时使用GC-MS、热重、BET测试仪等对催化产物或催化剂进行辅助分析。催化剂选择常用的HZSM-5型固体酸催化剂,实验样品选择17种典型模型化合物。按来源可将它们分为糖类化合物、酚类化合物、中间体类化合物三大类。实验过程中,在线光电离质谱(SPI-MS)可实时监测催化热解气态产物的化学成分及其随催化剂失活过程的动态变化。通过对比不同模型化合物的热解和催化热解产物分布及其变化规律,分析典型产物的生成路径以及引起催化剂失活的主要因素,为解析生物质催化热解反应机理及催化剂失活机制提供理论指导。本文相关的研究结果包括:(1)纤维素模型化合物在HZSM-5催化剂作用下转化芳烃主要包括开环反应和Diels-Alder反应;(2)脱羧、侧链断裂、环化以及甲基重排是木质素模型化合物向芳烃转化的主要途径;(3)木质素相比纤维素具有更复杂的结构,含氧酚类化合物比纤维素模型化合物更容易形成焦炭,降低了生物质的催化效率;(4)与纤维素类化合物相比,木质素类化合物的苯环侧链在生物质向芳烃转化过程中起着重要作用,包括烷烃侧链促进多环芳烃的生成,而侧链甲氧基的存在会导致更多的焦炭的形成,对催化热解起到负面影响。(5)苯丙呋喃在HZSM-5催化剂作用下的脱羧反应会产生大量的焦炭堵塞催化剂的孔道,导致催化剂失活。
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