【摘 要】
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甲基橙(MO)作为一种常见有机染料,本研究将设计使用合适的催化剂吸收微波辐照能量活化过硫酸盐(PDS)产生自由基对其进行氧化脱色处理,蛇纹石作为一种可以形成双层纳米管状结构的材料,具有本研究所需的特性,用做载体。本文进行了不同的铁掺杂条件、不同反应条件、反应机理探究及多种改进含铁蛇纹石合成方式的微波催化实验,得到结论如下:(1)在以人工合成蛇纹石为载体的情况下,通过水热法掺入对微波辐照能量有良好吸
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甲基橙(MO)作为一种常见有机染料,本研究将设计使用合适的催化剂吸收微波辐照能量活化过硫酸盐(PDS)产生自由基对其进行氧化脱色处理,蛇纹石作为一种可以形成双层纳米管状结构的材料,具有本研究所需的特性,用做载体。本文进行了不同的铁掺杂条件、不同反应条件、反应机理探究及多种改进含铁蛇纹石合成方式的微波催化实验,得到结论如下:(1)在以人工合成蛇纹石为载体的情况下,通过水热法掺入对微波辐照能量有良好吸收效果的Fe元素,成功合成了表征结果显示仍然具有典型蛇纹石结构的产物,同时具有良好的微波吸收性。并且对掺铁型的蛇纹石催化剂(Fe-Ser)的各项合成条件进行了实验,得到了最佳掺铁量为2.5%Fe,合成温度为250℃,合成时间为60 h。(2)对脱色反应的各项条件进行了实验,得到掺铁型蛇纹石催化剂对甲基橙的最佳脱色反应条件为PDS 1 g/L,Fe-Ser 1 g/L,微波功率MW 300 W,初始温度T040℃,在MO初始浓度为20 mg/L时可以在150 s时达到97.25%的脱色效果。(3)对微波催化脱色反应的机理进行了测试,分别对不同种类的催化剂、不同条件的协同作用、不同供能方式以及脱色反应过程中的有效活性基团进行了实验。发现微波-氧化剂-催化剂三者间存在协同作用,掺铁型蛇纹石对微波辐照能量具有特殊的吸收性能,可以形成“热点效应”活化过硫酸盐产生·SO4-等自由基对偶氮染料产生氧化作用。同时加热的供能方式无法代替微波作用。(4)对掺铁型蛇纹石催化剂采用空气下煅烧改性,改变铁的掺入形式,以及引入其他金属元素诱导的形式,三种方式进行改进合成方案。发现在使用煅烧后,过高的温度会使蛇纹石的比表面积减小,在500℃-4 h下获得了最佳的煅烧效果,可将其反应速率常数k提高了约27%。而将铁元素以氧化物Fe3O4形式负载在其表面后,在2/3Fe的负载比例下获得了最佳的100%脱色效果,并且通过表征发现其微波吸收增加。同时为了探索减少PDS用量的方法,进一步尝试了引入Mn和Co元素对蛇纹石进行改进的技术方案,成功获得了可将MO浓度增加至40 mg/L时,Mn Fe2O4@Ser、Co Fe2O4@Ser,依然可100%使甲基橙脱色。
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