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Si3N4复相材料具有比一般Si3N4材料更为优异的物理和化学性能,而受到人们广泛的重视,成为结构材料领域研究中的热点问题。本文以直接氮化法为基础,通过掺杂,控制反应条件,改变原料混合方式等手段,成功制备出了Si3N4复相粉体。首先通过热力学计算,研究了Si-N-O体系和Si-N-O-C体系的氮化反应过程,分析了氮化温度,体系中各气相分压等因素对于粉体最终相组成的影响。通过相图分析为相含量的研究提供了理论依据。以Si粉为原料,通过添加Fe,α-Si3N4晶须等成分,采用不同的氮化温度和氮化制度,制备Si3N4粉体。通过对Si粉原料特性,添加剂的成分、含量以及氮化温度和氮化制度的研究,发现低温氮化的条件下,Si粉原料粒径的减小和一定量Fe的加入对粉体性能的提高比较有利,而在高温下影响不大。α-Si3N4晶须作为稀释剂可以有效的避免Si熔现象的发生,但其对Si3N4产品粉体性能的提高作用不明显。通过控制球磨时间,Fe的加入量,氮化温度,升温制度等因素,制备出了氮化率在95%左右,α相含量接近90%,粒形比较均匀的Si3N4粉体。在直接氮化法基础上,将SiO2引入到Si粉原料中,制备出了Si3N4-Si2N2O复相粉体。通过控制SiO2的加入量,有效控制了第二相含量并且改善复相粉体的分散性能。而后采用SiO2溶胶包裹Si粉的方法,将粉体中的α-Si3N4含量提高到50%,粉体的比表面积增加到4m2/g,并进一步减小了粉体粒径。同时发现Si2N2O相主要附着在Si3N4粉体表面,两相混合的均匀程度明显提高。将Si粉氮化与碳热还原过程结合起来,在Si粉原料中同时加入C和SiO2,制备出了Si3N4-Si2N2O-SiC复相粉体。发现C/SiO2和SiO2的加入量会明显影响粉体中的相组成和相含量。采用溶胶包裹的方法,将SiO2溶胶包裹后的C粉加入Si粉体系中,通过增加SiO2和C的反应接触面积,有效的促进了碳热还原反应的发生,从而将α-Si3N4在最终粉体中的含量提高到了80%,Si2N2O相含量控制10%左右。粉体出现大量的针状和棒状颗粒,分散性明显提高,平均粒径在1μm以下。以上研究表明,通过调整SiO2和C的加入量,改变原料混合方式等手段,可以制得相混合均匀程度高,相组成、相含量可控,显微形貌佳,分散性高的Si3N4复相粉体材料。而这种粉体材料为进一步改善Si3N4材料的力学和介电性能探索了有益的道路。