石墨烯基复合膜分离—催化材料的构筑及其对水中污染物的去除研究

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水是人类赖以生存的重要资源。近年来,水资源短缺和污染问题是人类社会面临的重大环境问题。开发具有低能耗和可持续发展的新型功能材料成为环境领域的研究热点,也是社会发展的迫切需求。石墨烯基膜材料在水体净化领域具有十分重要的研究价值和应用潜力。如何开发结构稳定且具有良好性能的石墨烯基膜材料,是其在水处理应用中需要解决的关键科学问题。本文研究了氧化石墨烯基水凝胶膜的制备,与亚铁离子的交联,结构调控及其通过膜分离处理水中的污染物;以及氮掺杂石墨烯与过渡金属氧化物Co3O4复合,形成膜催化组件,活化PMS降解污染物布洛芬。本文主要研究内容和结果如下:(1)将GO溶液与Fe2+以一定比例混合搅拌,加入Fe2+能够打破GO之间强烈的电荷斥力,在抽滤的过程中作为交联剂促进氧化石墨烯水凝胶膜(GOHM)的形成,而且通过阳离子-π相互作用诱导氧化石墨烯的微观结构转变,从而形成三维层状多孔结构。与纯氧化石墨烯膜相比,氧化石墨烯水凝胶膜不仅在水中展示出高稳定性,而且显著提高了水的通量(111.5 L m-2 h-1 bar-1)和对亚甲基蓝(MB)的去除性能(>99%),这是由于水凝胶结构显著增强了纳米孔的联通性及材料的吸附能力,并增强GO片层之间的交联作用。其渗透分离能力能够通过改变GO浓度和Fe2+添加量来调控,对一系列水中污染物具有良好的分离能力,且在较广的p H范围内均具有高的渗透分离性能,有望在实际污水处理中发挥优异的效果。(2)将氮掺杂石墨烯(NG)与过渡金属氧化物Co3O4结合通过一步水热法制备了Co3O4/NG复合催化剂。相比于NG,Co3O4/NG的催化性能有很大的提高。在此基础上,将催化剂通过负载于基底膜上,通过膜处理装置过滤催化降解布洛芬溶液,在保持了良好催化性能情况下,表现出了优异的结构稳定性和循环性能。
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