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氯苯是有机化工企业的重要原料,然而氯苯化学性质稳定,不易化学水解和生物降解,在土壤中残留期长,还可以经食物链进入人体,危害人类健康,因此被列为美国129种EPA优先污染物“黑名单”中。
本课题从优化电催化氧化降解氯苯工艺条件入手,重点研究活性炭粒子群电催化反应降解苯系物的化学机制,同时对氯苯降解过程中的生物毒性进行追踪检测,研发氯苯浓度与废水毒性同时削减的新型电催化技术。
优化了粒子群电催化氧化的工艺参数,外加槽电流、停留时间、进水pH值以及进水初始浓度对氯苯去除率都有不同程度的影响。电流和停留时间的增加可以提高氯苯的去除率,但要综合考虑经济和电效能,需要选择合适的电流和停留时间,粒子群电催化技术具有广泛适用性,对酸性和碱性氯苯废水均有较好的去除效果,在2.0A,降解60min去除率即可达到95%左右,实验还发现氯苯废水的浓度在很大的范围内均有高的降解率。
借助HPLC色谱、GC-MS等现代分析技术,考察了氯苯的电化学降解行为,证实了电化学降解过程中,氯苯的降解是羟基自由基攻击苯环发生亲电加成反应的结果。研究结果表明,羟基自由基可以攻击氯苯苯环的邻位和对位上的氢原子,使之生成对氯苯酚,羟基自由基进一步取代氯离子后形成对苯二酚,而后被氧化生成苯醌,进而开环降解生成有机酸类小分子有机物。
根据氯苯电催化降解历程的研究结果,对氯苯的降解产物进行毒性测试,结果发现中间产物苯醌具有高毒性,续而对氯苯降解过程的毒性变化规律进行研究。结果表明,在2.0A下电解60min,氯苯出水几乎没有毒性,可以认为这是氯苯与毒性同时削减的最佳条件。若将电流降低,则要适当的增加反应时间,使氯苯出水中不含高毒性的对苯醌,并尽可能延长反应时间至氯苯降解为低毒性的有机酸类,使出水的毒性达到微毒或无毒。