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本文研究了以生物质葡萄糖为电子给体Pt/CdxZn1-xS固溶体光催化NaCl盐水制氢反应的一些规律,探讨了可能的反应机理,并探寻光催化反应的最优条件以建立高效的光催化盐水制氢体系;研究了乙二醇作电子给体在Pt/TiO2上光催化海水制氢。我的工作分为三个部分:
第一部分研究了以葡萄糖为电子给体在Pt/Cd0.5Zn0.5S上光催化海水制氢:有关电解质NaCl影响的研究。用X射线光电子能谱(XPS)对碱性溶液中Cd0.5Zn0.5S的表面性质进行表征,发现碱性条件下Cd0.5Zn0.5S的表面S物种能被O物种取代。表面葡萄糖和NaCl的吸附情况通过吸附试验和电泳分析仪测定。葡萄糖在Cd0.5Zn0.5S上的吸附有两种模型。研究了电解质NaCl对以葡萄糖为电子给体Pt/Cd0.5Zn0.5S可见光催化制氢活性的影响。NaCl的存在能显著提高催化剂的制氢效率,这对于实际应用具有重要的现实意义。相对于无NaCl体系,在3.0 mol L-1NaCl的盐水体系中催化剂的放氢活性提高了77%。讨论了可能的机理。
第二部分是以葡萄糖为电子给体在NaCl盐水体系中的Pt/CdxZn1-xS光催化制氢研究。结果发现相比无NaCl体系,在2.0 mol L-1 NaCl盐水体系中Pt/CdxZn1-xS葡萄糖光催化制氢的效率明显提高。同时也研究了不同Zn/Cd比、葡萄糖浓度、载铂量对光催化制氢的影响。实验表明:在2.0 mol L-1NaCl体系,Cd0.2Zn0.8S催化剂放氢效率最佳;葡萄糖和NaCl能发生协同作用来显著地提高光催化剂的放氢活性;Cd0.2Zn0.8S在2.0 mol L-1NaCl盐水体系中的最佳载铂量仅为无NaCl体系的一半,这对于葡萄糖光催化海水制氢的实际应用有重大意义。
第三部分研究了乙二醇作电子给体在Pt/TiO2上光催化海水制氢。研究了以乙二醇为电子给体在Pt/TiO2上光催化分解海水制氢的反应。研究了反应时间、乙二醇起始浓度、溶液pH值、乙二醇中共存物甘油和葡萄糖对光催化放氢的影响。结果表明乙二醇能显著地提高光催化分解海水制氢效率,并且其自身的降解活性也很好。