【摘 要】
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以直接甲酸燃料电池和直接乙醇燃料电池为代表的直接醇类燃料电池具有高能量密度、资源广泛、环境友好和方便的运输储存等优点,因此倍受关注。然而,贵金属例如Pd在燃料电池运
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以直接甲酸燃料电池和直接乙醇燃料电池为代表的直接醇类燃料电池具有高能量密度、资源广泛、环境友好和方便的运输储存等优点,因此倍受关注。然而,贵金属例如Pd在燃料电池运行过程的稳定性却严重制约电池的寿命。因此,本文尝试引入氧化硅基纳米材料(例如CaSiO3),研究其对Pd的催化活性和稳定性的影响规律。本文分别采用沉淀法和热分解法制备了 CaSiO3,研究其对Pd颗粒在载体上的分散以及电催化性能的影响;并在此基础上,探索了 Ca:Si比例等及表面活性剂CTAB的添加量等参数对载体材料的结构以及Pd催化性能的影响;确定最佳配方后,考察了具有不同比例CaSiO3与活性炭(XC-72)的复合载体对Pd的电催化性能的影响。1.通过stober法制备了介孔二氧化硅材料并研究了硅烷偶联剂,3-氨基丙基-三甲氧基硅烷(APTMS)对Pd/SiO2的甲酸电催化性能的影响。结果表明:经硅烷偶联剂(APTMS)修饰过的空心二氧化硅球可以促进Pd的均匀分散;并且,硅烷偶联剂修饰对Pd/SiO2催化剂在甲酸燃料的催化活性和稳定性均有改善;2.采用沉淀法制备CaSiO3,并研究了 Ca:Si比例等及表面活性剂CTAB的添加量等参数对其结构和甲酸电催化性能的影响。结果表明:Ca:Si摩尔比为1:1时,催化剂的催化性最佳;另外,CTAB的添加量显著影响CaSiO3的显微结构。CTAB与Ca(NO3)2的摩尔比为1:1时,催化剂对甲酸的催化性能最好;3.采用热分解法制备CaSiO3,并研究了 CTAB的添加量对CaSiO3结构及甲酸电催化性能的影响。结果表明:CTAB与CaSiO3的摩尔比为1:1时,CaSiO3的形貌均匀,有利于Pd在其表面的均匀分散;同时,该条件下制备的催化剂具有最佳的催化性能;4.采用热分解法制备CaSiO3,并研究了不同比例CaSiO3与XC-72的复合载体对Pd的乙醇电催化性能的影响。结果表明:CaSiO3与XC-72的质量比为1:1的催化剂(记为Pd/50CaSiO3/C),其乙醇催化活性为Pd/C催化剂的2倍。另外,CaSiO3的添加促进催化剂表面对OH-的吸附,因此显著改善催化剂的稳定性和抗CO中毒性。
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