无自旋交换弛豫(spin-exchange relaxation free,SERF)原子磁力计是目前灵敏度最高的磁场探测器,具有对低频信号敏感、无需低温、功耗低、易小型化等优点,从而得到了广泛的应用,其中零场-超低场磁共振探测是其一个重要应用方向。相比于传统的高场核磁共振,零场-超低场磁共振具有无需低温、超窄线宽、谱学特性丰富等特点,已经被验证在化学结构分析、基础物理研究等方面具有重要应用价值。然而,零场-超低场核磁共振作为一个较新的领域,其理论基础和控制技术方面亟需发展。围绕“无自旋交换弛豫原子磁力计及其零场-超低场核磁共振的应用”这一课题,本人在攻读博士学位期间主要完成以下工作:1.在平台建设方面,主要参与搭建了铷原子SERF磁力计和零场-超低场核磁共振实验平台。通过对磁力计的工作温度、激光频率与波长等参数进行优化测试,实现了18fT/(?)的灵敏度;实现了零场强耦合自旋体系下自旋初态的制备、操控以及读出等操作,单次实验的核磁共振信噪比可达100。该工作为基于SERF磁力计的零场-超低场核磁共振的研究提供了必要的实验条件。2.在零场-超低场核磁共振谱学方面,基于搭建的实验平台,获得了一系列不同多自旋强耦合化学分子样品的零场-超低场核磁共振谱;通过将庞特里亚金最大值原理和对称约化方法结合,获得了在零场条件下两自旋体系的任意单自旋旋转的时间最优控制的解析解,并在搭建的实验平台实现了该最优控制操作,平均保真度达到99%,相比于之前的组合脉冲,该最优控制可节约70-80%的时间;3.在理论上将自旋交换光泵理论模型扩展到多原子气体分子体系,并探究了光泵技术极化气体分子的可行性,该工作对实现气体核磁共振具有一定的指导作用。