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煤炭占据我国能源消费的主体地位,但副产物粉煤灰（Coal fly ash,CFA）排放量巨大,且对环境和人类健康造成很大威胁。因此,粉煤灰的处置与利用问题显得尤为重要。虽然粉煤灰的利用途径较为广泛,但主要局限于低端领域,使得有效且高附加值循环利用粉煤灰资源,减少其对环境的负面影响具有重要意义。其中,将粉煤灰合成沸石是一种兼具经济与环境效益,拓宽粉煤灰资源化利用的途径。目前粉煤灰合成沸石存在纯度低、结晶度低、晶型可控性差等技术难题,并且沸石生长机理十分复杂,有待进一步研究。此外,随着现代工业和社会经济的快速发展,水污染和气体污染治理也成为亟待解决的问题,而开发廉价、高效的新型吸附材料是污染治理的重要内容。所以,本文针对粉煤灰资源化利用与环境污染治理两个热点问题开展研究,采用不同方法合成了不同种类的粉煤灰基沸石,揭示了沸石的生长机理;建立了粉煤灰基沸石的结构特性与污染物特性的构效关系,阐明了污染物在粉煤灰基沸石上的吸附机理,为高效利用粉煤灰,开发廉价且高性能的吸附材料提供了理论基础。全文得到的主要结果如下:（1）粉煤灰预处理对沸石结构优化的研究。针对酸浸粉煤灰除杂进行了研究,考察了不同酸浸条件下粉煤灰中杂质的溶出规律。结果表明,在HCl浓度为5.0%,液固比为20,酸浸温度为85℃,酸浸时间为2 h的条件下,除杂效率较高。主要杂质Fe2O3含量由8.97%下降到5.11%,Ca O含量由10.36%下降至2.41%,其他杂质也都有所下降。针对不同活化方式处理粉煤灰对合成沸石的影响进行了研究,结果表明碱熔融活化粉煤灰可以将惰性组分完全转化为可溶性物质,提高了粉煤灰的利用率,而碱液活化方式不能完全转化惰性组分。在碱液活化粉煤灰的基础上,优化合成条件,获得P型沸石,相对结晶度达80%,比表面积为55.9m2·g-1,总孔容为0.0933 cm3·g-1。在碱熔融活化粉煤灰的基础上,探究制备参数对沸石结构的调控规律。研究发现,前驱体的硅铝比对合成沸石的晶型具有显著的影响;在仅以粉煤灰为原料提供硅铝源的条件下,合成产物为A-X型沸石,且A型沸石在较低温度、较短时间内优先生成,Na OH含量的增加有利于A型沸石的形成;焙烧温度、水热温度和水热时间的增加均有利于X型沸石的合成;比表面积随X型沸石相对百分含量的增加而增加;产物中同时存在代表A型沸石的立方体和代表X型沸石的八面体形貌,平均粒径为3.26μm。外加铝源,调节硅铝比约为1,在较温和的条件下即可获得单一晶相的粉煤灰基A型沸石,平均粒径为1.53μm,相对结晶度为95%,比表面积为43.7 m2·g-1,总孔容为0.0568cm3·g-1。（2）粉煤灰基小晶粒沸石合成的研究。在不添加任何模板剂及有机添加剂的前提下,通过晶种辅助水热法合成了小晶粒的X型和Y型沸石。结果表明晶种配方为18Na2O:Al2O3:14Si O2:370H2O,陈化时间为4 d时,导向作用最佳。晶种的添加可大幅加快沸石合成的晶化速率,抑制杂晶的生成;起到导向作用的活性单元可能是促进八面沸石晶核形成的Si/Al=3的四元环。以优化后的晶种作为导向剂,在仅以粉煤灰提供硅铝源和外加硅源的条件下,分别优化合成了单一晶相的粉煤灰基小晶粒X型和Y型沸石,平均粒径由1.49μm分别降至0.17μm和0.12μm,两种沸石都具有良好的热稳定性。（3）粉煤灰基沸石生长机理的研究。通过对沸石合成过程中原子连接方式及周围配位状态的分析探究了沸石骨架结构的演变机制。结果表明沸石形成的初期凝胶中都含有大量的四元环,但四元环组成不同:A型沸石为Si/Al=1的四元环;X型和Y型同时含有Si/Al=3和Si/Al=1的四元环,区别在于构成次级结构单元时比例的不同。A型沸石生长过程为:四元环→β笼→α笼→A型沸石晶体;八面沸石生长过程为:四元环→六元环→β笼→八面沸石笼→八面沸石晶体。（4）粉煤灰基沸石的吸附性能研究。对不同种类粉煤灰基沸石与污染物吸附的匹配规律进行了分析。结果表明粉煤灰基A型沸石对氨氮溶液吸附性能最好,粉煤灰基X型和Y型沸石分别对甲苯和苯的吸附效果最好,这是因为沸石孔径、硅铝比及吸附质的空间构型、分子大小和极性等对吸附性能均产生了影响。准二阶动力学模型更能反映氨氮在粉煤灰基A型沸石上的吸附行为,Bangham模型能更好的描述X型和Y型沸石对甲苯和苯的吸附过程;Weber-Morris模型拟合发现吸附过程由内扩散和外扩散共同控制;Langmuir模型对吸附平衡等温线具有较高的拟合度;D-R模型计算得到粉煤灰基A型、X型和Y型沸石吸附氨氮、甲苯和苯的平均自由能分别为25.24 k J·mol-1、6.940 k J·mol-1和7.955 k J·mol-1。基于上述模型的推断,粉煤灰基A型沸石对氨氮的吸附是以离子交换为主;粉煤灰基X型和Y型沸石对甲苯和苯的吸附是以物理吸附为主。