压敏导电复合材料电阻随外加压力的变化而变化(压阻性能),可作为压力传感器材料。压力传感器材料应具有较高的压敏强度、较低压缩永久变形、性能稳定且弹性模量与其接触材料相匹配。然而,在过去的发展过程中,受填料和加工工艺的限制,压敏材料可控性低,重复性较差,发展较缓。同时,导电填料填充聚合物复合材料是一类新型高介电材料,尽管在过去的一段时间,人们对这类复合材料的介电行为和逾渗现象进行了一定的研究,然而对于其在交变电场下的极化规律以及电导机理仍然不是很清楚。本文选择性能优异的多壁碳纳米管作为功能填料,在对其改性的基础上,采用湿法和三辊研磨机制备了碳纳米管/硅橡胶复合材料,对其导电、介电和压阻性能及影响因素作了详细研究。通过对碳纳米管表面修饰研究发现,硅烷偶联剂KH550是碳纳米管/硅橡胶复合材料一类简单有效的改性剂,可直接与原始碳纳米管表面存在的有机基团发生化学反应,维持了碳纳米管原有的性能,提高了碳纳米管与硅橡胶之间的结合力,使碳管较均匀的分散在基体中,提高了复合材料的机械性能。同时,采用三辊研磨机制备得到填料完全分散的改性碳纳米管/硅橡胶复合材料。本文对碳纳米管/硅橡胶复合材料的逾渗情况作了详细研究,考察了复合材料导电性能的影响因素,总结了导电性和填料分散之间的关系。研究发现,复合材料的渗流阈值较小,仅为1.0 vol.%,这保证了复合材料较好的弹性和性能稳定性。但相对结晶高聚物基体复合材料,碳纳米管/硅橡胶基复合材料的渗流阈值较大。并且由于碳管在聚合物基体中弯曲分布,其有效长径比降低,导致其渗流阈值高于理论估算值。同时,碳管表面被基体包裹,复合材料中主要为隧道和跃迁导电。在一定范围内,电导率随着温度的增大而增大。较强的界面作用在提高碳纳米管分散的同时也阻碍了电子的传导。本文通过对交流阻抗谱图的分析,建立了复合材料等效电路,对其弛豫机制和交流导电机理进行了比较详细的分析。研究发现,两个并联的电阻-电容电路串联构成了复合材料的等效电路。在低频时,复合材料电导率不随频率变化而变化;中高频时,由于电容和界面极化松弛作用,电导率随频率的增大而增大。当复合材料电导率达到一定程度时,材料具有电感性,在高频时,电导率随频率的增大而减小。同时,复合材料介电常数随频率变化曲线可分为三部分,在低频下发生低频介电弥散现象(LFD),介电常数随频率成指数性变化;中频率阶段,极化主要为碳纳米管和基体形成的界面局域电荷跃迁,类似于偶极子,介电常数对频率的依赖性较低;高频主要是碳纳米管本身电子云的极化。中频区域介电常数的大小取决于两个方面,一方面为复合材料中局域电荷的数量,另一方面为界面势垒能的大小。因为在一定范围内随着碳纳米管含量的增大,复合材料内部界面势垒能的高低,局域电荷和导电网络同时增多,导致其介电常数和电导率都增大。但当碳纳米管含量继续增大,大多数碳管参与形成导电网络,局域电荷变少,介电常数下降。以上导电和介电理论的提出为制备高导电、高介电复合材料提供了理论基础。最后,本文对复合材料压阻性能的机理和影响因素作了详细考察。研究发现,碳纳米管/硅橡胶复合材料的电阻随着压力的增大而增大,而且在一定压力范围内电阻的对数与压力呈良好的线性关系,属于一种新型压敏材料。压阻性能与复合材料中填料的含量直接有关,当填料含量较多时,粒子之间的平均距离较小,压力的作用可使粒子之间相互接触,从而电导率增大;但当填料含量比较少时,粒子之间的平均距离较大,压力主要破坏已经形成的导电网络,而难以促使新的导电渠道形成。对于碳纳米管/硅橡胶复合材料,较少量的碳管首尾相接形成了导电网络,致使碳管之间的平均距离较大,因而复合材料电阻随着压力的增大而增大。通过对压阻性能影响因素研究,本文制备了线形可控、压敏强度高和重复性强的压敏导电复合材料。