【摘 要】
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随着国民经济蓬勃发展和城市化进程推进,煤炭需求量和消费总量不断增加。随之而来的是燃煤副产物粉煤灰的产量和堆贮量逐年递增,而粉煤灰的综合利用率在近几年没有较大提升,同时粉煤灰目前的主要利用方式难以实现高值化利用。粉煤灰中二氧化硅（Si O2）含量约30%～60%,将其进行回收提纯,可实现粉煤灰的高值化应用。同时,为最大限度提高其应用价值,对提纯的Si O2进行性能改良,开发高二氧化硅含量产品综合利用
【基金项目】
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科技部国家重点研发计划项目（2019YFC1903903）；
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随着国民经济蓬勃发展和城市化进程推进,煤炭需求量和消费总量不断增加。随之而来的是燃煤副产物粉煤灰的产量和堆贮量逐年递增,而粉煤灰的综合利用率在近几年没有较大提升,同时粉煤灰目前的主要利用方式难以实现高值化利用。粉煤灰中二氧化硅（Si O2）含量约30%～60%,将其进行回收提纯,可实现粉煤灰的高值化应用。同时,为最大限度提高其应用价值,对提纯的Si O2进行性能改良,开发高二氧化硅含量产品综合利用技术同样具有重要意义。本文利用热分相-酸浸法从粉煤灰中脱除金属氧化物,提纯Si O2,以B2O3作为分相剂探究粉煤灰分相和金属脱除的较优工艺,并探究粉煤灰分相过程的机理和金属迁移的过程。实验结果表明当B2O3添加比例为25%、热处理温度为1100℃、保温时间为1h的条件下,粉煤灰中金属氧化物的脱除率达到95%以上,得到纯度为97.22%的高硅产物。利用分子动力学模拟对Si O2和B2O3进行原子层面的分相模拟,通过坐标均方根偏差和径向分布函数对分相前后的Si、B原子进行研究,证实了分相能够在熔融均一状态后的降温过程高温段快速完成。热分相-酸浸处理的得到的高硅产物为比表面积364.21 m~2·g-1,平均孔径4.06 nm,孔体积0.24 cm~3·g-1的多孔材料,为优化高硅产物孔结构,以热处理-酸浸后的高硅粉末为原料利用水热合成法制备了介孔二氧化硅材料。结果表明,当Si/CTAB/Na OH的摩尔比为1:0.65:0.6,乙酸乙酯添加量为5m L,晶化温度为80℃,晶化时间为1.5 h时,制备得到的介孔二氧化硅最大比表面积为774.42 m~2·g-1,平均孔径为7.27 nm,孔体积为1.41cm~3·g-1。其比表面积是粉煤灰分相-酸浸产物的2倍,孔体积是粉煤灰分相酸浸-产物的6倍,孔径分布集中,孔结构得到有效改善。为检测介孔二氧化硅的吸附性能,有机污染物亚甲基蓝被用作材料吸附性能测试的吸附质。结果表明,在p H为11,吸附温度为298.15 K,初始亚甲基蓝浓度为200 mg·L-1,介孔二氧化硅投加量为1 g·L-1的条件下,对亚甲基蓝的吸附量为186.81 mg·g-1,去除率为98.84%,有较好的吸附效果。介孔二氧化硅对亚甲基蓝的吸附为单层吸附,属于自发放热过程,吸附能力与介孔二氧化硅表面活性位点有关,吸附驱动力在于活性位点数量,整体吸附过程为物理吸附与化学吸附的叠加。
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