【摘 要】
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近年来,随着锂离子电池广泛的应用于各种移动电子设备、电动汽车、航空航天以及军事领域。高比能、高安全、低成本已经成为了锂离子电池行业的发展目标。因此,研究性能优越、成本低廉的电极材料将成为推动锂离子电池行业发展的核心动力。目前商品化锂离子电池主要采用石墨类碳材料作为负极活性物质。然而,石墨类碳负极材料因其比容量不高(372 m Ah/g)和锂沉积带来的安全性问题使其不能满足电子设备小型化和车用锂离子
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近年来,随着锂离子电池广泛的应用于各种移动电子设备、电动汽车、航空航天以及军事领域。高比能、高安全、低成本已经成为了锂离子电池行业的发展目标。因此,研究性能优越、成本低廉的电极材料将成为推动锂离子电池行业发展的核心动力。目前商品化锂离子电池主要采用石墨类碳材料作为负极活性物质。然而,石墨类碳负极材料因其比容量不高(372 m Ah/g)和锂沉积带来的安全性问题使其不能满足电子设备小型化和车用锂离子电池大功率、高容量要求。硅基负极材料作为一种新型锂离子电池负极材料,因其理论比容量高(4200 m Ah/g)、脱嵌锂电位低(﹤0.5 V)、与电解液反应活性低以及在地壳中储量丰富而成为下一代锂离子电池负极材料研究的热点。但其在实际应用过程中也有诸多问题亟需解决:(1)循环过程中伴随着巨大的体积变化,从而导致活性材料结构损坏、粉末化;(2)活性材料的反复体积变化造成其与导电网络基底脱离;(3)电极循环性能差,库伦效率偏低。本论文采用基于无烟煤的碳包覆改性SiO负极材料,基于无烟煤的磷改性SiO负极材料,CNT支撑的硼改性单质Si等方法对硅基负极材料进行了改性研究,研究结果如下:以无烟煤和一氧化硅为原料,柠檬酸为包覆碳源,通过两步球磨及高温处理得到了长寿命、高容量碳包覆SiO/C负极材料。研究表明:经过2400℃煅烧后的无烟煤尾料大部分已被石墨化,石墨化有利于充放电过程中锂离子传输,SiO复合后能很好地提高SiO的导电性而部分无定形碳中的纳米孔洞则可为锂离子嵌入提供额外的空间,使得复合材料的容量得到大幅度提高;外层包覆的柠檬酸经过800℃煅烧后热解为无定形碳,无定形碳包覆层的存在能很好地缓解SiO在充放电过程中的体积效应,因此显著地提高了该复合材料的长循环性能。以红磷为磷源、无烟煤为碳源,通过高能球磨和热处理得到性能优异的SiO/C/P负极材料。研究结果表明:引入的单质磷不但可以显著提高SiO的导电性能,而且可以将C和SiO更紧密地结合在一起,使其在长循环过程中不会因为SiO的体积膨胀造成活性材料结构坍塌,显著提高了材料的容量和循环稳定性。此外,无烟煤作为新型的碳源引入到材料中,其具有软碳类材料低而平稳的充放电电位平台,充放电容量大且效率高、循环性能好的优点。通过P将C与SiO紧密地结合在一起,使得复合材料具备了优异的电化学性能。以单质硅作为硅源、CNT为支架,采用高纯单质硼改性纳米硅的方法来提高硅基材料的首次效率以及循环稳定性。通过高能球磨4 h、1200 r/min使单质硼和纳米硅二者混合均匀,再通过超声和搅拌将一定量的CNT添加到复合材料中,烘干和煅烧后制得所需的以CNT为骨架的硼修饰单质硅电极材料。该电极材料在100 m A/g的电流密度下循环50圈后容量依然维持在900 m Ah/g左右,且首次效率高达84.18%;在500 m A/g以及1000 m A/g的电流密度下,电极材料的循环稳定性良好,是接近平行于X轴的直线,说明该电极材料具备优异的快充快放性能,证明了该电极材料具备卓越的循环稳定性。
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