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大气中气溶胶粒子的吸湿性质是大气科学研究的中心问题之一。气溶胶粒子的吸湿性质可以显著影响其粒径、云凝结核活性、光学性质和化学反应活性,因此它在空气质量、酸沉降、能见度降低和对人体健康的影响等方面都扮演着非常重要的角色。本论文介绍了自行构建的吸湿性串级微分迁移率分析仪(H-TDMA)系统,并利用该系统研究了典型的芳香酸类有机物(苯甲酸及邻苯二甲酸)与无机组分形成的内混合粒子的吸湿行为。
首先,构建了吸湿性串级微分迁移率分析仪(H-TDMA)系统,并研究了大气中典型的无机粒子(NaCl和(NH4)2SO4)的吸湿生长过程。这些无机粒子的吸湿性质研究结果证明了构建的H-TDMA系统可以准确可靠地用于研究气溶胶粒子的吸湿行为。
其次,利用H-TDMA系统在10-90% RH范围内研究了纯苯甲酸粒子及其与无机粒子(NaCl和(NH4)2SO4)形成的内混合粒子的吸湿行为。借助透射电子显微镜(TEM)表征了苯甲酸粒子及混合粒子在代表性相对湿度下不同的形貌。苯甲酸的吸湿生长因子在75-85% RH范围内表现出重要的减小,然后在90% RH时有轻微的增加。苯甲酸与NaCl以及苯甲酸与(NH4)2SO4形成的内混合粒子在70% RH时出现潮解转变,之后由于苯甲酸的存在而表现出受阻的吸湿生长。根据TEM研究结果,苯甲酸粒子和混合粒子的形貌在加湿过程中出现了显著变化,它可以归因于苯甲酸组分的强烈的微结构重排过程。这个重要的重构过程是引起苯甲酸粒子的生长因子变化和内混合粒子的吸湿行为发生改变的原因。这些结果表明大气中的苯甲酸可以显著影响无机气溶胶粒子的吸湿性质。
最后,利用H-TDMA系统研究了硫酸铵与邻苯二甲酸形成的均一内混合和不均一内混合粒子的吸湿性质。这些混合粒子的潮解相对湿度转移到了70% RH,然后呈现出受到限制的连续吸湿生长。有趣的是,混合粒子的相对生长因子增量分别随着均一内混合粒子中的邻苯二甲酸含量的增加以及不均一内混合粒子中的邻苯二甲酸壳层厚度的增加而明显减少。这些结果表明邻苯二甲酸的存在显著降低了硫酸铵粒子的潮解相对湿度并减少了潮解后的硫酸铵组分的吸水量。我们推测潮解相对湿度的变化是由无机组分与有机组分之间的离子-分子相互作用引起的,已经利用傅里叶变换红外-衰减全反射(FTIR-ATR)光谱证实了这一点。这些结果暗示了内混合的硫酸铵与邻苯二甲酸之间的相互作用对于纯硫酸铵组分的吸湿行为产生了重要影响。硫酸铵粒子在大气内混合过程中的粒径及吸湿性的变化可能会影响其光学性质、云凝结核活性以及化学反应活性。