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近年来,随着飞秒激光的飞速发展,强飞秒激光作用下分子的电离解离动力学引起了广泛的关注。由于飞秒激光具有脉冲时间短,峰值功率高的特点,为实现强场中分子超快动力学的研究提供了可能。随着冷靶反冲离子动量成像谱仪（COLTRIMS）对符合测量的实现、全立体角碎片信息的收集以及离子电子三维动量的重构,为解开飞秒激光作用下分子的反应机理提供了有效的测量手段。本论文应用COLTRIMS实验装置,研究了飞秒激光作用下的多原子分子羰基硫（OCS）分子、二氧化氮（NO2）分子和氯甲烷（CH3Cl）分子的库仑爆炸（Coulomb Explosion,CE）动力学。首先,我们研究了直线型非对称分子OCS在波长为800 nm线偏振（Linearly Polarized,LP）飞秒激光场中OCS分子的解离性多电离（Dissociative Multiple Ionization,DMI）与分子键断裂的关系。通过测量来自OCSq+（q=2,3,4）母体离子的二体库仑爆炸通道,并根据C-S和C-O键的断裂方式将通道分组,比较两组通道的动能释放（Kinetic Energy Release,KER）以及库仑爆炸的核间距随母体离子的变化关系,提出在临界核间距“Rc”处发生增强电离导致了C-S键的解离,而类爬梯式的序列电离导致了C-O键的解离。结合多态密度泛函理论（Multistate Density Function Theory,MSDFT）计算各库仑爆炸通道对应的母体离子的势能曲线,通过理论推导KER的值,发现理论计算的结果与实验测量的结果基本一致,有效的证明了我们对解离机制的预测。此外,我们研究了线偏振和圆偏振（Circularly Polarized,CP）飞秒激光场中重碰撞对OCS分子的多次电离和分子构型的影响。由于进一步电离内层轨道的电子所需的能量大于最大重碰撞能量3.2Up,所以我们只在低价母体离子（2-4价）发生库仑爆炸的过程中确定了重碰撞的贡献。电子重碰撞也会影响沿着C-S和C-O键断裂的解离比率,使通过选择键拉伸的方式调节电子的重碰撞成为可能。高价母体库仑爆炸时,重碰撞作用可忽略。最终我们确定产率不仅由母体电荷态决定,也与电子密度、电荷分布和轨道分布相关。在三体库仑爆炸动力学的研究中,发现LP激光场中库仑爆炸通道对应的分子离子的键角均大于CP激光场中的结果,且随着母体离子电荷量的增加,库仑爆炸通道总KER差值增大。库仑爆炸过程需要考虑电子多次电离与核运动的关联作用,两种偏振的激光场中电离引起分子键的拉伸和激光诱导分子键的弯曲作用程度不同,导致分子构型不同。而LP激光对分子离子的准直效应也是影响分子构型的因素。我们进一步对V型分子二氧化氮NO2在强场中的库仑爆炸动力学开展了研究。NO2分子基态吸收一个400 nm的光子会布居到2B2激发态上,在激发态上波函数向小角度方向的稳定态演化。由于波长400 nm的激光作用于NO2分子有单光子共振效应存在,所以我们选择了波长为400 nm和800 nm的对比实验。两波长飞秒激光与NO2分子相互作用,产生二体库仑爆炸通道NO+和O+,此通道的KER分布在400 nm和800 nm激光场中分别呈现单峰和多峰分布,这是因为不同电子态激发使不同波长条件下的电子态选择性居布不同,导致对应的能谱分辨不同。其他二体库仑爆炸通道存在通道切换效应和通道竞争的机制。在对NO2分子三体库仑爆炸动力学的研究中,通过利用牛顿图和达利兹图直接反映碎片离子间动量、能量的关系来重构分子的空间构型,发现两波长激光场中分子的构型有很大的差别。分析分子键角的大小,发现波长为400 nm激光作用于NO2分子,得到的母体离子键角均小于波长为800 nm的测量结果。通过动量差别对比,将400 nm和800 nm的动量分区并切分,发现外环动量是影响键角不同的主要因素,证明了分子吸收400 nm光子共振激发到2B2态,在此态上向小角度演化的结论。最后,我们研究了对称陀螺型分子氯甲烷（CH3Cl）在强场中的质子转移和库仑爆炸动力学。利用波长400 nm和800 nm的飞秒激光与CH3Cl分子相互作用,发现了八个二体库仑爆炸通道包括四个质子转移通道、五个三体库仑爆炸通道包括三个质子转移通道。在CH3Cl分子二体库仑爆炸动力学的研究中,确认了质子转移主要在其对应的母体离子电荷态上发生,且通道对应的路径数量是影响质子转移通道的KER峰宽的主要因素。对于无质子转移的通道CH3++Cl+,400 nm激光场中多激发电子态效应使此通道成双峰分布,而通道CH3++Cl2+,KER低能部分的产生机制是二价母体离子库仑爆炸后,碎片Cl+再次电离,而高能部分来自三价母体离子的直接库仑爆炸过程。此外,我们发现质子转移发生的初始态能量是否大于中间态势垒的能量是决定通道是能否形成和形成难易程度的重要因素。在CH3Cl分子三体库仑爆炸动力学研究中,发现不同波长的激光对分子离子的构型几乎没有影响。进一步比较能量分布,发现能量的大小只和母体价态有关,与波长和转移质子数量无关。但是随着母体价态和质子转移数量的增加,键角变小,分子离子的几何构型发生变化。此部分的工作深入探索了在强激光场中复杂的有机卤素分子的质子转移动力学,为实现通道调控提供了可行性手段。