纳米管TiO2光阳极液膜反应器的研制及性能比较研究

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已研发成功的两种高效、低耗的TiO2光电催化液膜反应器——转盘光电液膜反应器和斜板光电液膜反应器,在处理染料废水的过程中,溶液在催化剂表面形成几十微米厚的液膜,不但大大降低了激发光被有机溶液吸收而引起的光损失,而且强化了废水的传质效率,简化了装置结构。同时,通过外加偏压形成液膜光电反应器,有利于光生电子-空穴对的分离,降低了电子和空穴的复合几率,从而提高了催化效率。但是TiO2光阳极在之前的研究中都是采用溶胶凝胶法制备的,电极表面是简单的平面结构,而TiO2的表面形貌会影响其比表面积和吸光率,进而会影响光催化效率。纳米管TiO2具有比表面积大、光催化性能强、电导率高、制备简单、易于负载其他物质进行修饰等优点,目前已被广泛应用于TiO2光催化技术。本文将纳米管TiO2光阳极应用于不同的反应器中,以考察其对染料废水的处理效果,并与平面结构的溶胶凝胶TiO2光阳极进行比较。本文采用电化学阳极氧化法在钛板上直接制备出排列整齐、紧密且不易脱落的纳米管TiO2阵列,计算其比表面积约为溶胶凝胶TiO2的8.2倍。又由于纳米管TiO2膜与Ti基底的接触电阻较小,其光电响应性能也明显好于溶胶凝胶TiO2膜电极。在传统光催化反应器中的降解实验结果表明,对应光电响应测试结果,不加搅拌时纳米管TiO2对RhB明显具有更高的脱色率;而添加搅拌时,纳米管TiO2几乎不受影响,而溶胶凝胶TiO2对RhB的脱色率则大大提高,即加强传质有利于溶胶凝胶TiO2对RhB的光催化降解。将制备出的纳米管TiO2膜电极与斜板液膜反应器组装成纳米管TiO2光阳极斜板液膜反应器,并进行RhB的处理。相比溶胶凝胶TiO2光阳极,纳米管TiO2光阳极在最佳条件下所需的能耗较小,且具有更明显的光电协同效应。虽然纳米管TiO2光阳极具有更大的比表面积,但由于其特殊的盲孔结构,管口易被溶液封住,表面积的实际利用率并不高,因而并不能有效提高斜板反应器对RhB的处理效率。同样地,纳米管TiO2膜电极与转盘液膜反应器组装成纳米管TiO2光阳极转盘液膜反应器。与原有研究结果相比,纳米管TiO2光阳极能显著提高反应器对RhB的降解效率,在光催化和光电催化过程中脱色率分别达89%和94%,分别比溶胶凝胶电极提高了66%和10%,且高浓度下仍可对RhB进行有效处理。为了提高斜板反应器对RhB的处理效率,使用在前驱体溶液中加入聚乙二醇2000的溶胶凝胶法制备出多孔TiO2膜电极,并应用于斜板液膜反应器进行RhB的处理。与不加聚乙二醇2000的空白TiO2膜电极相比,有效提高了对RhB的脱色率;与纳米管TiO2膜电极相比,提高了对中低浓度(20-80 mg L-1)RhB染料废水的脱色率,而在高浓度(100 mg L-1)下纳米管TiO2表现出更优秀的降解性能。
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