【摘 要】
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细颗粒物(PM2.5)污染因对空气质量和人体健康产生负面影响而广受关注,其中水溶性离子和重金属是引起复合污染和健康风险的重要组分。为精准防治大气污染,对PM2.5及其组分进行模拟预测、来源解析和风险评估等综合研究是十分必要的。本文结合气象要素和污染物综合分析2019年PM2.5时间变化特征,并基于随机森林算法探究相关参量对沈阳PM2.5相对重要性及拟合精度;分析PM2.5中水溶性离子污染特征及来源
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细颗粒物(PM2.5)污染因对空气质量和人体健康产生负面影响而广受关注,其中水溶性离子和重金属是引起复合污染和健康风险的重要组分。为精准防治大气污染,对PM2.5及其组分进行模拟预测、来源解析和风险评估等综合研究是十分必要的。本文结合气象要素和污染物综合分析2019年PM2.5时间变化特征,并基于随机森林算法探究相关参量对沈阳PM2.5相对重要性及拟合精度;分析PM2.5中水溶性离子污染特征及来源,评估随机森林模型对SNA(NO3-、SO42-和NH4+)模拟精度;探讨冬季PM2.5中元素分布、来源和健康风险,评估随机森林模型对高风险重金属模拟精度。主要结论如下:（1）沈阳PM2.5的平均质量浓度为48.68μg·m-3,冬季和初春的空气污染问题较严重。研究发现静稳天气时SO2的迅速累积更容易导致PM2.5的暴发性增长。基于随机森林模型的PM2.5模拟精度在春夏季节较高,残差分布在0值附近均匀波动,秋冬季PM2.5的模拟效果略差。气象要素普遍具有较高的重要性,其中温度重要程度最高,对应的基尼系数平均减少度为1178,而污染物NO2和SO2的重要性相对较低。（2）总水溶性离子平均质量浓度为22.29μg·m-3,SNA(NO3-、SO42-和NH4+)占总离子平均质量浓度的71.1%。清洁天的空气污染以固定源为主,污染天移动源的影响更加显著。与清洁天相比,污染天NO3-、SO42-和NH4+占比明显增加,占到PM2.5的43.7%。Pearson相关性分析可知SNA、Cl-与PM2.5之间的相关系数均达0.78以上,表明沈阳市冬季PM2.5的主要贡献组分为SNA和Cl-。PMF源解析表明沈阳市污染物来源主要包括二次反应源、燃煤和生物质燃烧源以及扬尘源。基于随机森林模型预测沈阳市PM2.5中SNA结果显示SO42-总体拟合精度较高,NO3-和NH4+拟合效果较差。（3）冬季PM2.5中9种重金属平均质量浓度之和为559.1 ng·m-3,其中Cr和As的浓度超出GB 3095-2012和WHO的规定限值,Al和Zn是最主要的两种重金属元素。轻度污染时期Zn的浓度占比最高,当污染程度提升至中度污染及以上时,Al的占比开始上升至超过50%。Pb、Cd、Zn、Cu和As的富集因子均值超过40,其中Cd的富集因子值高达973.7,富集程度较高。重金属来源分别为:机动车源（39.0%）、扬尘源（25.9%）、工业源（23.3%）和燃煤源（11.8%）。重金属主要通过手口摄食途径引发非致癌风险,非致癌风险来自Pb和As,Cr对儿童产生一定致癌风险。随机森林模型预测结果显示非致癌Pb拟合精度较高,As和Cr拟合效果相比于Pb表现一般。
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