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采用TEM、SEM、XRD、IR、TG/DTG、RPA和力学性能测定方法,研究了纳米Fe3O4的结构形态、纳米Fe3O4的表面改性、纳米Fe3O4在天然橡胶基体中的分散状态、纳米Fe3O4与天然橡胶的界面状态以及纳米Fe3O4/NR复合材料的力学性能、耐老化性能、热稳定性和加工性能。结果表明:采用乳液共凝法制备的纳米Fe3O4/NR复合材料与机械共混法和磁流体共凝法制备的纳米Fe3O4/NR复合材料相比较,纳米Fe3O4的分散程度较好,较好地改善了复合材料的结构,具有较好的力学性能、耐老化性能和热稳定性;硅烷偶联剂对纳米Fe3O4具有较明显的改性效果,改善了纳米Fe3O4的分散状态,增强了纳米Fe3O4与天然橡胶的界面作用,提高了复合材料的力学性能、耐老化性、热稳定性和加工性能。其中Si69的改性效果较好。Si69的用量对纳米Fe3O4/天然橡胶复合材料的结构与性能有较大的影响。随着Si69用量的增加,改性效果越好,用量超过15%时,改性效果反而下降,当用量为15%时,混炼胶的G′较高,Tan Delta较小,纳米Fe3O4/天然橡胶复合材料具有较好的综合力学性能、耐老化性能和热稳定性;纳米Fe3O4的用量对纳米Fe3O4/NR复合材料的结构和性能有较大的影响。在天然橡胶中加入纳米Fe3O4,混炼胶的G′较高,Tan Delta较小,提高了纳米Fe3O4/NR复合材料的力学性能、耐老化性能和热稳定性。纳米Fe3O4的用量为15%时,纳米Fe3O4/NR复合材料的综合性能较好;防老剂种类和用量对纳米Fe3O4/NR复合材料的性能有一定的影响。在纳米Fe3O4/NR复合材料中加入防老剂,都能有效地改善纳米Fe3O4/NR复合材料的力学性能、耐老化性能和热稳定性。其中防老剂4010NA的作用较明显,当防老剂4010NA的用量为1.0份时,纳米Fe3O4/NR复合材料的综合性能较好;纳米Fe3O4/NR复合材料混炼胶随着应变的增加,复合材料的G′下降,而Tan Delta增加;随着频率的增加,复合材料的G′增加而Tan Delta下降。随着温度的增加,复合材料的剪切模量G′先降低后增加,损耗因子Tan Delta先增加后降低。