超分子化学是一个高度跨学科的研究领域,涵盖了复杂物种的化学、物理和生物学特征,这些化学物种通过分子间(非共价)相互作用结合并组织在一起。在过去的几十年间,科学家们利用各种各样的方法构筑了一系列从零维到三维具有各种特定功能的超分子纳米结构,包括纳米环,纳米纤维,纳米管,纳米片,纳米笼,囊泡等。在这些纳米结构中,二维超分子纳米材料因其独特的结构特点,以及优良的性能,在生物,化学,材料等领域受到越来越多的关注。二维材料的快速发展也为人类进一步探索科学提供了全新的视角。如何构筑和调控功能化的二维自组装纳米结构也逐渐成为超分子化学中的一大热门课题。本论文旨在研究由两亲分子自组装形成的二维纳米材料在客体识别,纳米反应和生物膜刺激方面的应用。我们以树枝状烷氧链接枝的芳香两亲分子为构筑基元,在水溶液中或者甲醇-水混合溶剂中通过自组装形成二维纳米片结构。我们以这些二维纳米片结构为研究对象,探索了以下功能:1.二维多孔异质结构对具有不同几何结构客体的识别。我们通过具有pH响应的纳米管与带负电的纳米片相结合,成功构建了动态二维多孔异质结构。带有吡啶基团的弯曲状芳香两亲分子在中性水溶液中首先通过π-π相互作用形成六元环,然后相互堆叠形成一维纳米管。我们通过透射电子显微镜,冷冻电镜,原子力显微镜等手段对其进行了结构表征。吡啶基团的pKa为5.8,在低pH下,吡啶被质子化,由于静电斥力使得组成一维纳米管的六元环之间的堆积变得疏松,最终纳米管被切割为内部带有正电的纳米环。其次,带有羧基基团的棒状两亲分子在中性和弱酸性水溶液中通过π-π相互作用自组装形成了表面带有负电的二维纳米片结构。在中性条件(pH=7.4)下,两种几何构型不同的两亲分子分别自组装形成纳米管和二维纳米片,表现为自分类行为。而当pH降低至5.5时,弯曲状两亲分子形成的纳米管解组装成六元纳米环,并以六方晶格的排列方式自发有序地分散在表面带负电的纳米片上,形成二维多孔异质结构。有趣的是,这种动态的二维多孔异质结构能够通过形状识别从溶液中选择性吸附具有特定几何构型的客体,从而实现球形的富勒烯与平面形状的晕苯分离。这种二维异质结构有望作为一种有效的过滤器来分离具有不同几何构型的球形-平面形客体分子。2.催化成环反应的单层多孔纳米反应器。我们设计合成了芳香二元弯曲状两亲分子,通过纵向π-π堆积自组装形成了具有均匀六方排列孔隙的单层纳米片结构,并且这种单层二维多孔纳米片结构的疏水空腔能够作为一种自发的成环反应器用于单分子成环。我们通过透射电子显微镜,冷冻电镜,原子力显微镜等手段对水-甲醇混合溶剂中的二维组装结构进行了表征,并通过小角散射和广角散射证明了分子的堆积方式。疏水的链状分子在被纳米孔捕获之后,在受限空间内采取折叠构象从而使得末端的功能基团相互接近,进而发生分子内成环反应而不是链聚合反应。并且在成环之后,由于成环产物的流体力学体积减小,与孔的尺寸不再匹配从而能够自发地被释放出来,这使得二维孔状片层结构能够作为大环发生器而被循环利用。这一研究结果为实现自动化反应纳米机器提供了新的见解和思路。3.人工合成的二维脂质筏对生物膜的刺激响应。受天然脂筏的启发,在这一章中,我们首次通过静电相互作用成功制备了二维脂质筏,并实现了对生物膜的刺激响应行为。我们以五联苯为芳香疏水链段,以末端带羧基的树枝状烷氧链为亲水链段,在中性缓冲溶液中,五联苯通过π-π相互作用和侧向相互作用自组装形成二维纳米片,表面被带有负电的羧基树枝状烷氧链覆盖。向组装体溶液中加入带有正电的AIE染料分子,通过静电相互作用,AIE分子在纳米片表面聚集形成荧光开启的脂质筏结构。这种人工合成的二维脂质筏提供了一种稳定的平台,通过静电相互作用使得分散的刀豆蛋白能够形成具有均匀尺寸(~12纳米)的聚集体并表现出对免疫T-细胞增强刺激的能力。这一工作为模拟细胞质膜中跨膜信号传导行为提供了研究基础。