热提质技术是褐煤得以深度利用的基础,但褐煤在此过程中发生的严重热碎现象(碎裂/粉化)致使提质工艺存在粉尘量较大、焦油中尘含量高、油尘难以分离及系统管路发生堵塞。该现象已成为阻碍干燥/热解提质工艺正常运行的“症结”问题而亟待解决。针对典型示范工艺所存在的共性问题,本文提出了以强化基础规律研究和开发抑制褐煤粉化方法的核心解决思路。回转窑以其结构简单、处理量大、易于工业化等特点,为国内外诸多褐煤提质工艺所采用。但回转过程褐煤易碎,焦油气体夹带粉尘严重,制约了该种技术在褐煤热解过程中的应用。本文采用公斤级回转窑实验系统,针对热提质过程蒙东地区典型褐煤(宝日褐煤)的碎裂及粉化特性进行定量考察,同时通过相关表征手段明确其诱发原因。对碎裂和粉化粒群的不同粒级产物采用多种测试表征手段(灰分测试/XRF/XRD/SEM/EDS/MLA)研究了褐煤在典型温度提质后热碎产物的灰分、元素及矿物质构成,明确了褐煤的主要矿物分配规律及其对褐煤热碎的影响。最后在明确引发褐煤热碎复合生成因素的基础上,探索了一种抑制褐煤粉化的方法及其抑制机理。获得的主要研究结果如下:1.褐煤热碎规律及原因1)在公斤级回转窑中研究提质过程多种工艺因素对宝日褐煤粒度分布及碎裂/粉化程度的影响。结果表明:随提质温度升高(120~700℃),产物中保持粒级(25~13mm)比率由86.62%降至4.32%,碎裂粒群(13~1mm)和粉化粒群(-1mm)比率分别由9.51%/3.87%增至80.05%/15.63%,并以13~6mm和-0.075mm粒级变化最为显著。褐煤的碎裂及粉化还随回转速率、保温时间及入料粒度的增加而升高。运用灰色关联方法分析4种因素对碎裂程度的影响权重为:温度>粒度>转速>时间;对粉化的影响为:温度>转速>时间>粒度。通过对热提质褐煤的水分/挥发分含量、孔隙结构及表观形貌测试,明确了褐煤热碎裂的复合生成因素:孔隙结构变化、水汽行为、挥发分析出及相关工艺因素影响。结合分析上述工艺因素影响褐煤热碎的内在诱因(水汽-挥发分析出、机械力、间接强化、对颗粒材料抗力及内部气阻的影响),建立了回转窑提质过程褐煤碎裂-粉化历程描述模型。2)利用在线测温装置研究了快/慢速升温速率对褐煤热碎特性的影响。结果表明:随预设温度升高(400~600℃),快速升温(呈两段升温,一/二段平均升温速率分别为45~156和3.70~8.66℃/min,)总碎裂率由88.81%升至95.74%,粉化率由15.28%升至25.76%,而慢速升温(平均升温速率为1.05~1.56℃/min,呈一段升温)的总碎裂率由80.58%升至95.68%,粉化率由7.82%升至15.63%。两种升温方式下褐煤碎裂程度逐步接近,但快速升温促使褐煤粉化程度加剧。结合对快速和慢速升温过程褐煤孔隙结构及表观形貌的分析,明确了升温速率对影响褐煤热碎内在诱因(水汽行为、挥发分析出、孔结构破坏)的激化作用,基于此建立了热提质过程回转窑快速升温褐煤热碎描述模型。2褐煤矿物质分配规律及对热碎影响1)褐煤碎裂粉化产物的灰分(ad,%)随25~13mm降至3~1mm而减小,而后随粒度级继续减小(至-0.075mm)而增加,灰分的不均一性由不同矿物的分配所引发。xrf测试显示,褐煤元素的分配中,si、al元素随粒度级的减小而降低,fe元素随粒度级的减小而增加,ca元素的分配变化规律不明显。2)xrd测试结果显示,热解过程(400~600℃),褐煤中sio2特征峰强度随粒度级的减小而降低,说明其不易分配至细粒度级颗粒中,为被动分配过程;而fe2o3特征峰则随粒度级的减小峰强度增加,说明其发生了主动分配。3)mla测试结果表明,褐煤热碎产物中,25~13mm颗粒中矿物的构成以石英及硅铝酸盐为主,而-0.075mm颗粒中矿物以铁氧化物为主。褐煤原煤中赋存的菱铁矿在热解后粒度明显降低。菱铁矿粒度的降低和自身结构的弱化,潜在地形成了裂隙发育的部分中心,在原位形成了部分裂纹及空洞,从整体上弱化了煤的颗粒结构,进而诱发褐煤颗粒发生粉化,成为引发褐煤粉化的另一诱因。硅酸盐及石英等矿物则在有机质破碎的同时,随其被动分配至细颗粒中,造成其分布不均。3.煤直接液化残渣对褐煤粉化抑制效果研究1)探索并明确了回转窑热解过程液化残渣对褐煤粉化抑制作用的有效性。结果表明:提质温度为450~650℃,液化残渣与褐煤在回转窑共热解过程后,产物粉化率β较原煤降低3.14~5.67%,抑制效果较为明显;共热解产物出现造粒,造粒率λ在450~550℃介于0.38~4.23%,而后变化趋于平稳(4%左右);液化残渣与褐煤在450~500℃阶段出现产物粘结炉膛壁面,550℃后粘结现象消失,600℃后产物局部出现碳化现象。结合分析共热解产物的孔隙及形貌,明确了液化残渣对褐煤抑制作用的主要原因:液化残渣受热后呈现黏结流动性,可粘连捕集细小颗粒,同时对褐煤半焦的孔隙结构进行充填和补强,强化整体结构。此外,回转窑的抑制效果高于固定床,主要由于回转过程具备机械搅拌作用,促进颗粒间混合均匀,使得液化残渣覆盖褐煤面积更大。2)随液化残渣与褐煤的质量配比增加(液化残渣:褐煤=1:9~4:6),共热解产物的粉化率β由7.55%降至1.98%,造粒率λ由2.73%升至4.9%,抑制效果逐步明显。但液化残渣的比例达到40%后,出现炉壁部分粘结现象,因此液化残渣的比例不宜过大。3)不同粒度的褐煤与3~1mm液化残渣共热解后抑制粉化效果不同。当褐煤粒度为3~1mm时,共热解产物粉化率为2.82%,较原煤粉化率降幅达30.69%,抑制幅度最大;当褐煤粒度由6~3mm增至25~13mm时,共热解产物粉化率由3.02%增至7.89%,较原煤降低幅度介于3.02~9.06%。但13~6mm后无造粒现象,说明共热解后产物的造粒强度尚无法达到较大颗粒的材料强度。