低维纳米材料与结构由于其独特的性质而在未来光电子学芯片中具有潜在的应用价值,因此对低维纳米材料与结构的物理化学特性的表征是一项十分重要的内容,利用超快激光与物质相互作用可以获得材料的非线性光学信息,对研究材料的非线性效应具有十分重要的意义。因此在本文中我们搭建了超快非线性光谱与成像系统来实现低维纳米材料与结构的非线性光学表征,研究工作的创新点如下:(1)基于可调谐激发光源,所构建的光学系统能对各种低维纳米材料与结构进行多模态非线性光谱和成像表征,涉及了倍频(SHG)、和频(SFG)、四波混频(FWM)、双光子荧光(TPF)、相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)等非线性过程,并且还能灵活地对光路系统的功能性进行扩展,并具备时间分辨功能的光谱探测能力。(2)利用所构建的超快非线性光谱与成像系统,基于偏振倍频效应,我们首次对飞秒激光定向组装的氧化锌(ZnO)纳米线进行了快速、原位、无损的表征,实现了对一维纳米材料定向排布效果的超快非线性光谱成像和分析。论文的主要研究内容有:(1)通过相干反斯托克斯拉曼散射信号的理论分析与仿真,我们对光与物质相互作用的三阶非线性过程有了更加深入的理解,对后期的光路的搭建具有一定的指导作用。在低数值孔径下,通过仿真过程发现三阶非线性成像比普通线性光学成像具有更高的分辨率,并且数值孔径越大,所得到的信号的分辨率会更高。在高数值孔径情况下,当球形样品尺寸较小(小于400 nm)时,球形样品的前向跟后向CARS信号强度相近,此时后向探测对一些有溶剂干扰的情况更具优势;而当尺寸较大时,后向CARS信号强度至少比前向小两个数量级,此时前向的探测方式更好。(第二章)(2)理论仿真进一步指导光路的设计,我们采用共线CARS的实验配置、后向采集的方式搭建超快非线性光路系统并进行测试。通过调整反射镜实现两个脉冲焦点空间重合,通过和频信号的产生实现两个脉冲时间同步,最后采用聚苯乙烯小球对光路系统进行测试,并实现了小球CARS信号的光谱和图像的探测。(第三章)(3)利用超快非线性光路系统表征二维纳米材料与光刻胶微纳结构。第一,利用光与二硫化钨材料的非线性相互作用探测二维纳米材料的非线性光谱信息,发现超快激光可以激发出二硫化钨材料的倍频、和频以及四波混频信号光谱,并实现了二维材料的多模态非线性光谱成像。进一步我们对二维异质结结构进行了四波混频成像,发现材料的层数信息可以通过非线性成像很好地表征。第二,利用双光子聚合(TPP)制备阶梯型光刻胶微纳结构,通过双光子荧光和CARS成像技术成功表征了所制备的微纳结构的成型质量和层数信息,并且发现CARS成像比双光子荧光具有更高的对比度。(第四章)(4)鉴于目前国际上还缺乏原位、快速且有效的可视化工具用于表征复合树脂中掺杂纳米线的分布和取向排列,我们开发出一种原位、快速且无损的p-SHG成像方法,用于飞秒激光定向组装的ZnO纳米线的表征。我们通过TPP技术制备了掺杂ZnO纳米线的微纳结构,理论上分析了偏振倍频信号强度与ZnO纳米线排布情况的关系,并首次通过偏振倍频成功表征了微纳结构中ZnO纳米线的分布和定向排布效果。p-SHG方法在微纳功能性结构与器件制造的表征方面上将具有广阔的应用前景。(第五章)