【摘 要】
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目的:砷是一种普遍存在的天然环境毒物,对人体具有强致癌性,环境砷污染已经成为了严重的公共卫生问题。砷进入人体后会甲基化代谢生成不同砷化合物,其毒性作用各不相同。特别是对处于敏感期的孕妇而言,孕期砷暴露水平及代谢效率与母婴健康密切相关。本研究旨在建立尿液中砷形态分析方法,基于队列研究评估孕妇孕早、中、晚三期尿砷水平、砷代谢效率及其影响因素。方法:建立高效液相色谱-电感耦合等离子体质谱（HPLC-IC
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目的:砷是一种普遍存在的天然环境毒物,对人体具有强致癌性,环境砷污染已经成为了严重的公共卫生问题。砷进入人体后会甲基化代谢生成不同砷化合物,其毒性作用各不相同。特别是对处于敏感期的孕妇而言,孕期砷暴露水平及代谢效率与母婴健康密切相关。本研究旨在建立尿液中砷形态分析方法,基于队列研究评估孕妇孕早、中、晚三期尿砷水平、砷代谢效率及其影响因素。方法:建立高效液相色谱-电感耦合等离子体质谱（HPLC-ICP-MS）分析方法检测尿液中砷甜菜碱（Arsenobetaine,As B）、亚砷酸盐(Arsenite,As3+)、砷酸盐(Arsenate,As5+)、一甲基砷酸（Monomethylarsonic acid,MMA）、二甲基砷酸（Dimethylarsinic acid,DMA）含量。共测定了从2014年4月至2016年12月招募的2008名孕妇孕三期尿液中砷形态化合物的浓度,并计算MMA与DMA浓度之比（MMA/DMA）用来反映砷甲基化效率。采用Spearman相关系数评价孕期砷形态化合物浓度的相关性。基于线性混合模型计算孕期尿液中形态砷的组内相关系数（Intraclass correlation coefficient,ICC）,对其孕期浓度的一致性进行评价。采用广义线性模型分析孕妇生理状况、社会经济地位等因素对孕期尿砷形态化合物浓度和砷代谢效率的影响。结果:（1）本研究建立了HPLC-ICP-MS联用方法用于尿液中砷形态的分析,实现了11分钟内同时测定五种砷化合物。As B、As3+、DMA、MMA与As5+的检出限（Limit of detection,LOD）分别为0.1、0.3、0.1、0.1、0.3μg/L,定量限（Limit of quantitation,LOQ）分别为0.2、0.6、0.2、0.3、0.8μg/L。该方法的加标回收率在98.4-111.4%之间,日内变异与日间变异系数均低于15%。（2）本研究人群中MMA、DMA、As B与As5+检出率均在60%以上,As3+平均检出率不到3%。孕早、中、晚期尿比重校正砷化合物浓度的几何均数如下:i As(As5++As3+)分别为3.41、3.03、3.17μg/L,DMA分别为10.02、7.76、7.58μg/L,MMA分别为1.27、1.00、0.99μg/L,As B分别为2.29、2.02、1.80μg/L。孕三期MMA/DMA的中位数分别为12.76%、12.79%、13.13%。孕三期尿比重校正后As B、i As、MMA、DMA的组内相关系数分别为0.24、0.21、0.44、0.19。（3）孕妇产次、家庭收入、学历水平、孕期补充叶酸与复合维生素与孕期砷暴露水平呈负相关,与砷代谢效率呈正相关。结论:孕妇孕期尿液中各形态砷化合物含量呈早期最高,中晚期相当的趋势,砷代谢效率呈孕早中期相当,孕晚期下降的趋势。孕妇尿砷化合物含量及代谢效率受多种因素影响,包括孕妇生理状况、社会经济地位以及孕期营养剂补充等。
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