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基于自适应脉冲整形技术的选择激发是国际上近年来兴起的前沿研究领域之一。随着飞秒激光技术的发展,飞秒CARS已经广泛应用在相干控制化学反应、生物显微成像以及光谱测温等领域。但是由于飞秒激光具有较宽的频谱宽度,可以同时激发多个振动能级,因此很难实现非共振背景信号有效去除以及相邻能级之间的选择激发。自适应脉冲整形技术通过反馈控制,借助于遗传算法在设定空间进行的最优化搜索,能够帮助人们找到实现特定目的的优化脉冲的形状,最后得到想要的结果。这项技术给我们提供了一种有效的实验方法来实现飞秒CARS的选择激发。
本论文的主要内容包括六部分。第一部分就反斯托克斯拉曼光谱基本原理和脉冲整形与相干控制基本概念进行了简单的介绍,并阐述了本论文的出发点和主要内容。第二部分着重介绍了相干反斯托克斯拉曼光谱基本理论。第三部分首先介绍了相干反斯托克斯拉曼光谱相干控制的意义、发展进程及最近研究成果。接着详细介绍了自适应脉冲整型技术的基本实验原理和4f整形系统和整形器构造,最后介绍了实验中用到的两种超快激光测量技术。从第四部分开始,着重介绍了本论文的两项主要工作。在第四部分中,我们利用自适应反馈系统实现了苯溶液中相邻两振动能级的选择激发,并在此基础上通过在傅立叶平面上对泵浦光的裁剪,深入分析了利用自适应脉冲整型系统进行选择激发的控制机理。最后,根据实验得到的结论,提出了对算法程序进行优化的一些可行性方案。第五部分主要从实验角度证实利用自适应反馈系统我们可以实现高分辨率CARS信号的选择激发。该部分主要包括两个实验:第一个实验是甲醇溶液中v <,S>(CH<,3>)和v <,AS>(CH<,3>)的选择激发,其能级间距为116 cm<-1>;第二个实验是苯(992 cm<-1>)和氘代苯(945 cm<-1>)混合溶液中相邻振动能级的选择激发,其能级间距仅为47 cm<-1>。与我们实验小组以前所做的二溴甲烷(1388 cm<-1>)和氯仿(1889 cm<-1>)混合溶液中CARS信号的选择激发相比较,能级间隔减小了一个数量级。最后一部分是对整个实验工作的总结和展望。