基于有机电化学晶体管的癌胚抗原、鸟嘌呤及酚类传感研究

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在疾病的诊断、治疗以及环境污染物的检测分析中,对相关组分进行高特异性和高灵敏检测显得非常重要。基于有机电化学晶体管(OECTs)的生物传感器因其可批量生产、轻便、灵敏度高、检测下限低等优点,在化学和生物传感领域得到了广泛关注。本文基于丝网印刷技术制备了有机电化学晶体管的源、漏电极,借助旋转涂膜仪将聚乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸(PEDOT∶PSS)旋涂在源、漏电极间,构成有机电化学晶体管的导电通道。选择玻碳电极作为有机电化学晶体管的门电极(gate电极),并对门电极进行化学修饰,研究了基于有机电化学晶体管的生物传感器对癌胚抗原、鸟嘌呤和酚类物质的分析检测性能。在最优实验条件下,所制备的基于有机电化学晶体管的传感器对癌胚抗原、鸟嘌呤、酚类物质的分析检测灵敏度高、检测下限低,在疾病的诊断以及环境污染物的检测方面具有一定的应用前景。  本研究主要内容包括:⑴利用重氮盐还原法在玻碳电极表面修饰对氨基苯甲酸,进而在玻碳电极表面引入羧基基团,再通过酰胺化反应将癌胚抗原抗体(anti-CEA)固定到电极表面,并用牛血清白蛋白(BSA)封闭电极多余结合位点,得到的修饰电极(GC/ph-COOH/anti-CEA/BSA)作为OECTs gate电极。CEA与其抗体间的免疫结合会改变OECTs器件gate电极与电解质溶液间的电压降,进而致使有效门电压增加,OECTs源漏电流减小。利用归一化电流与CEA浓度之间的关系构建了基于OECTs的CEA免疫传感器。实验结果显示:该CEA传感器的检测线性范围为1 ng L-1-20 ng L-1;相关系数为0.9974;选择性好;BSA、IgG、凝血酶等组分不会对CEA检测产生干扰。⑵利用滴涂法在玻碳电极表面修饰羧基化碳纳米管(MWCNTs-COOH),再通过恒电位还原制备金纳米粒子修饰电极(GC/MWCNTs-COOH/AuNPs)。GC/MWCNTs-COOH/AuNPs为gate电极,鸟嘌呤在其表面的电化学氧化,引起有效门电压增加以及通道电流的减小。利用归一化电流与鸟嘌呤浓度之间的关系构建了基于OECTs的鸟嘌呤生物传感器。实验结果显示:该鸟嘌呤传感器的线性范围为0.01μM-1μM和1μM-100μM;检测下限为0.009μM,该鸟嘌呤检测生物传感器与传统鸟嘌呤检测传感器相比,具有检测下限低、线性关系好、电极稳定性好等优点。⑶将GC/MWCNTs-COOH/AuNPs用作OECTs gate电极,酚类物质在gate电极表面发生电化学氧化,引起有效门电压增加以及OECTs通道电流的减小。利用归一化电流与酚类物质浓度之间的关系构建了基于OECTs的酚类物质传感器。实验结果显示:该传感器检测苯酚和对甲苯酚的线性范围为0.5μM-10μM和10μM-100μM;检测下限分别为46 nM和27 nM。检测对氯苯酚的线性范围为1μM-10μM和10μM-50μM;检测下限为59 nM。构建的酚类物质传感器具有检测下限低、结构简单、成本低、重现好以及检测范围宽等优点,在酚类物质的分析检测方面具有潜在的应用前景。
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