正磷酸盐在北京市景观水体—沉积物界面上的吸附研究

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本文研究了北京市玉渊潭景观水体沉积物(底泥)的组成、理化性质以及其对正磷酸盐的吸附-解吸过程,探讨了溶液条件(pH、盐度、粒度和固体浓度效应)等因素对上述吸附-解吸过程的影响规律,分析了吸附动力学过程的类分形特征以及吸附前后颗粒物表面的分形维数的变化规律。相关分析结果显示,底泥沉积物金属元素中Al、Cu、Zn、Ni、Co含量与平均粒径之间、Fe与Al之间、TOC与烧失量(LOI)之间以及TOC与TN之间均存在线性相关关系。动力学实验确定沉积物颗粒吸附正磷酸盐平衡时间为48h,整个过程符合准-二级动力学方程式,初始浓度过高或过低均会影响吸附速率。动力学影响因素实验所有吸附体系的吸附过程均符合准-二级动力学。沉积物颗粒对磷的吸附随pH值升高,计算平衡吸附量和吸附速率值先减小再增大;在20-35℃温度范围内,计算平衡吸附量先增大后减小;在吸附的中期,吸附速率随转速的增加而增大。吸附热力学影响因素实验发现盐度对吸附具有负影响;粒径对吸附具有正影响,即随着颗粒径的减小,吸附量有增大的趋势;在相同初始磷浓度的条件下,pH值对吸附等温线的影响相似于吸附动力学实验。在不同磷浓度体系下达到吸附平衡后的沉积颗粒物对N2的吸附量均有所降低;沉积物颗粒释放磷后表面孔径和比表面有所增大,原始浓度为2.00 mg·L-1磷溶液吸附后,沉积物颗粒表面孔径略微增大,其他初始浓度的颗粒在吸附磷后的表面孔径、比表面、孔体积均有所减小。沉积物颗粒在初始磷浓度为0、0.5、1.0、5.0mg/L的条件下吸附后,平均孔径有所减小,初始磷浓度为2.0、3.0、4.Omg/L的条件下吸附后,沉积物颗粒平均孔径有所增加且增加幅度递减。沉积物颗粒在低浓度和高浓度磷溶液吸附后,基于分形FHH吸附方程计算出的沉积物颗粒表面分形维数Ds升高,在中等浓度磷溶液吸附后,Ds降低,且在某一浓度Ds达到最低。低浓度条件下,磷释放作用增加了表面粗糙度,高浓度条件下,正磷酸盐分子对晶层的膨胀和开孔作用抵消了“表面粗糙度屏蔽”、“孔阻塞效应”机理降低表面分形维数的影响,也增加了表面粗糙度。
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