2020年COVID-19的流行造成了自1900年以来最大幅度的碳排放下降,但仍然不能达到《巴黎协定》中限制全球升温1.5℃的目标。普遍认为,碳捕集、利用和排放（CCUS）技术是解决全球变暖最重要的解决方案之一,而通过直接空气捕集（DAC）、化学吸附法等捕集的CO2需要配合大规模、有经济价值的利用途径。CO2矿化养护轻质混凝土制建材不仅可以大规模消纳工业固废,同时获得绿色建材产品,实现温室气体的负排放;还可以更新现有混凝土产业高耗能蒸压养护或长时间自然养护工艺,降低能耗投入,获得高经济附加值。而矿化养护现有技术均集中于某一种或两种固废形成的配方,缺乏对多种工业固废的有效组合以进一步优化胶凝材料体系。同时,国内也缺乏相应大规模矿化养护混凝土的工艺优化及工业示范验证。本文针对上述存在的问题,进行了新型固废再生建材胶凝材料开发和CO2深度矿化养护工艺优化及万吨级工业验证。首先,本文开发了两种胶凝材料体系。对于水泥比例较高的净浆体系（≤40%）,试件力学性能和固碳性能都较高,最高可达到MU30国家标准、8%固碳率。经筛选和优化,得到最佳制备和剩余水固比w/s,以及钢渣和粉煤灰的最佳混合掺比比例（50wt.%钢渣-10wt.%粉煤灰）。通过XRD、SEM等表征手段对试件的微观形貌变化做了分析,从矿化产物的晶型结构和矿化前后孔隙的填充效果、分布变化对微结构-宏观性能关联机制进行了分析。此外,开发了多元复合砂浆胶凝体系。先探索了钢渣-粉煤灰-炉底渣-电石渣-水泥复合固废实心混凝土的配方调整规律,并针对河南当地固废种类和性能,重点关注了工业环境下成型压力、预养护时间与剩余水固比w/s,及矿化后后续养护条件对最终试件性能的影响。实验结果表明,复合轻质固废实心砖适合的制备水固比为13wt.%～18wt.%,矿化养护前的最佳水固比约为10wt.%。预养护过程中的失水率和固碳率曲线存在一致性。提高成型压力、增加后续水化养护可以作为强度增长的有效补充。同时,本文还完成了大规模CO2深度矿化养护建材的示范装置设计,并进行了工业验证装置的改造、建设和预实验。对混料系统和砖机参数进行了调整,在原有蒸压养护设备的基础上增添了CO2汽化装置和配套管道,并解决了单釜试验中暴露的问题,为万吨级试验奠定了基础。针对万吨级连续运行,设计了梯级均压矿化养护制度。经核算,72小时连续试验物料总用量1909吨,在物料运输和筛除损失了36吨,共生产轻质实心混凝土砖1700吨;CO2进气量100.08吨,最后排放1.04吨,CO2吸收率为98.97%。通过罐车称重法和含水折减法得到的平均CO2固碳率为5.88%和6.74%。矿化养护后的实心砖平均强度为15.8MPa,比自然养护下提升了41.07%,达到了MU15的标准。此外,工业试验的温度压力数据结果表明,大规模CO2矿化反应速率是一种受进气工艺控制的特殊表观动力学。整个矿化反应持续约7小时。反应在均压阶段（前30min）极其迅速,表现为对于温度和压力曲线在此阶段都处于平台期,平衡时四釜压力仅仅约为0.05MPa,因此排放的CO2仅为总用量的1%。温度和压力曲线在约2小时以后开始迅速上升,但温升起点比压升起点有30min的滞后,之后由于需要养护的混凝土体量巨大,矿化养护过程中没有恒压阶段,工业矿化养护温度最高可达144℃。对形貌、孔隙结构的微观分析结果表明,当预养护时间比较充分的高温情况下,Ca CO3产物更倾向于形成能量较高的文石和球霰石晶体而不是最稳定的方解石。经济性分析表明,矿化养护每捕集1吨CO2可收入326.42元,若采用化工、水泥行业排放的烟气替代工业级别纯二氧化碳直接养护,矿化养护工艺的成本还可进一步降低。