纳米碳载体钴基费托合成催化剂的制备与性能研究

来源 :北京石油化工学院 | 被引量 : 1次 | 上传用户:aihechashui
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基于我国富煤贫油少气的能源结构,高效清洁利用煤炭资源、发展费托合成技术对我国降低石油对外依存度及保障国家能源安全至关重要。高效催化剂的开发是费托合成技术的关键所在,与铁基催化剂相比,钴基催化剂具有制备工艺简易、长链烃选择性高、催化剂稳定性高、且可再生循环利用等优点。本论文选择钴基催化剂作为研究内容,选取具有惰性性质的碳纳米管和石墨烯为载体,制备了一系列负载型钴基费托合成催化剂。考察了碳纳米管和石墨烯的物化性质、制备条件等对钴的分散度、还原度以及费托合成反应性能的影响,并与传统氧化铝载体制备的钴基催化剂进行了对比研究。本研究考察了焙烧温度和制备方法对碳纳米管负载钴基催化剂的结构和反应性能的影响,研究结果表明经过350℃焙烧的催化剂孔径最大,还原温度最低,CO转化率最高。三种不同的制备方法中,共浸渍法制备的催化剂的CO的转化率达到最高值,重质烃选择性达到最高值。不同溶剂和水热温度对石墨烯负载钴基催化剂的结构及催化性能的影响的研究结果表明以乙醇为溶剂时制备的催化剂不仅热稳定性能较优,Co3O4分散较均匀,且其CO转化率及重质烃选择性较高。制备过程中的水热温度优化的研究结果表明200℃条件下制备的催化剂的还原性能最优,催化活性最高。在考察了不同醇改性及焙烧温度对氧化铝负载钴基催化剂的结构及催化性能的影响后发现,乙二醇制备的催化剂CO转化率最高;经过375℃焙烧过的催化剂CO转化率最高,重质烃选择性最高。不同载体材料的对比研究结果表明,纳米碳材料为载体制备的催化剂在产物选择性方面呈现明显优势,产物中甲烷选择性较低,重质烃选择性较高。
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