五氯酚在水体颗粒物上的吸附及生物有效性

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有机污染物在水体颗粒物上的吸附行为是影响它们在自然环境中迁移转化、归宿和生态效应的重要过程,而这种行为会受到多种水化学条件的影响。同样,水体颗粒物对有机污染物的吸附载带也会引起污染物生物有效性的变化。   本论文以环境中的典型有机氯农药(五氯酚,PCP)作为目标污染物,研究水环境中pH、盐度、共存金属阳离子以及表面活性剂的浓度及类型的改变,对其在天然吸附剂--水体悬浮颗粒物(SPM)和人工合成纳米碳管(CNTs)上吸附行为的影响。同时研究两种上述两种水体颗粒物的投加,对五氯酚在水生生物体内生物有效性的变化规律。   研究发现,PCP在SPM和CNTs上的吸附均能比较快速达到平衡,吸附等温线方程符合Freundlich型。分别为:lgCs=0.863 lgCw+1.627和lgCs=0.476lgCw+5.795;盐度能促进PCP在颗粒物上的吸附,但可能由于竞争作用,高浓度的Na+并不比低浓度的Na+有更明显的促进作用;较低的pH值能使离子型PCP转化为中性PCP,促进PCP在颗粒物表面的吸附。例如当pH=2时,水相中95.46%的PCP都能被SPM所吸附,而pH=6时,这一数值还不足40%;水相中Ca2+的存在促进了SPM对PCP的吸附,但在CNTs的介质中引入Ca2+会抑制PCP吸附,这可能是由于Ca2+的存在占据了PCP在CNTs上的吸附位点,阻止了PCP分子的吸附;而Al3+在水中水解呈酸性,且能形成架桥,极大地促进了PCP在SPM上的吸附,且促进程度高于Ca2+和Na+;此外,水相中阳离子表面活性剂(DTAC)能够通过削弱颗粒物和PCP之间的静电斥力以及增加颗粒物的foc促进吸附。然而,对于不含有机碳的CNTs,水相中过高的DTAC浓度,也会增加水相的溶解性有机质(DOM),促进PCP从吸附态重新分布到水相中去;而阴离子表面活性剂虽然同样能够增加颗粒物表面的foc,但同时也提高了颗粒物表面的负电荷,使颗粒物与PCP之间的静电斥力增强了,因此抑制了SPM对PCP的吸附。   生物实验研究发现,水体中颗粒物的存在可以在一定程度上促进PCP在水生生物红鲫(Carassius auratus)体内的生物富集。其中SPM的存在使富集能力提高了22.60%,CNTs的存在使富集能力提高了8.17%。CNTs对PCP的载带能力强于SPM,但对生物富集的促进能力却较差,这可能是由于生物体不能将CNTs上大量的吸附态PCP解吸和富集。此外,PCP在生物体内的分布状态为:内脏>鳃>皮和肉,说明水生生物对水环境PCP的富集能力为内脏>鳃>皮和肉。而对于几种不同染毒方式,不投加颗粒物的染毒方式由于水相中污染物浓度略高,鱼体鳃的富集程度也高于投加颗粒物的染毒方式。投加颗粒物的染毒方式,则鱼体内脏的富集程度比较高。
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