基于柔性薄膜的近红外等离激元材料研究

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材料科学在等离子体光子学(plasmonics)研究中一直扮演着举足轻重的角色,从传统贵金属Au和Ag,到后来的透明导电氧化物(Transparent Conductive Oxides;TCO),重掺杂半导体,以及二维材料石墨烯等,等离激元材料范围不断拓展,研究者们一直试图从材料的角度解决实际器件应用中一直存在的问题,寻求集低损耗、可调谐光电特性、机械、化学、温度稳定性等性能于一体的新型材料,并衡量制备加工成本、CMOS(Complementary Metal Oxide Semiconductor)工艺兼容及生物兼容性等,以实现消费级工业产品化突破。随着研究的深入,光电子器件开始从传统无机、刚性材料向有机、柔性、二维特殊材料方向延伸,常规无机贵金属Ag、Au以及TCO等离激元材料已难以满足有机柔性光电子学等新兴领域应用。基于以上考虑,本文将开启柔性等离激元材料及其应用探索这一全新课题,提出改性PEDOT:PSS和二维MXene两种新型材料,尤其是第一次在有机材料改性PEDOT:PSS中展示出与无机结构比肩的表面等离激元特性,为其他有机等离激元材料的研究提供了可能性。本文重点研究高导电的酸化改性PEDOT:PSS有机薄膜、二维MXene薄膜可见-近红外(NIR)等离激元特性,内容主要包括以下几个方面:(1)对采用旋涂(spin-coating)工艺所制备的高电导率PEDOT:PSS薄膜及二维MXene薄膜进行了光电性能表征。研究发现,MXene薄膜载流子浓度高达2.8×1021cm-3;经酸化改性处理后,PEDOT:PSS薄膜载流子浓度提高至~1022cm-3数量级,通过调节酸化处理温度、酸的类型、浓度等,载流子浓度在3× 1022cm-3~4.5×1022 cm-3范围内实现自由调谐;同时,改性PEDOT:PSS薄膜透过率最高可达70%(400nm),MXene透过率在600nm处可达55%。(2)基于特殊的德鲁德(Drude)+三个洛伦兹(Lorentz)振子色散模型,利用椭圆偏振测试方法及透过率光谱法,分别反演获取改性PEDOT:PSS薄膜、二维MXene薄膜介电常数色散曲线。通过改变载流子浓度,改性PEDOT:PSS薄膜介电常数过零点波长λC(cross-over wavelength)和表面等离子体子波长λsp在650-900nm波段范围内可调谐,二维MXene薄膜表面等离子体子波长λsp位于1278nm。(3)利用棱镜耦合装置在1050-1550nm光谱范围内有效激发改性PEDOT:PSS与MXene薄膜传播的表面等离激元(Surface Plasmon Polariton;SPP)模式。模拟了基于改性PEDOT:PSS的圆柱型天线阵列在发生局域表面等离子体共振(localized surface plasmonresonance;LSPR)时,电磁场热点场增强(最高~13倍)。(4)借助频率相关平均电子散射率Γ’(ω)、SPP二维FOM(figures of merit)评价因子,对比分析改性PEDOT:PSS、二维MXene、Ag、Au及铟锡氧化物(Indium Tin Oxide;ITO)多种材料薄膜等离激元有效损耗及SPP场传输、场限制能力。改性PEDOT:PSS、二维MXene产生、传播和限制表面等离激元的能力与ITO相当,并具有更宽的等离子体波长调谐范围。与传统等离激元材料Ag和Au相比,具有介电常数宽调谐和表面等离激元的强局域化性能(介质侧的等离激元局域能力高出3-4倍),为器件设计带来更大的灵活性。
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