我国是能源消耗大国,但随着石油、煤碳等传统不可再生的化石能源逐渐枯竭,正面临着能源需求的快速持续增长和由此所带来环境问题的双重压力。开发环境友好的新能源是我国能源发展的战略选择,对解决能源短缺及环境污染两大难题具有重大意义。自然界中的可再生能源,如水能、风能和太阳能等。无一例外都受到自然环境的制约,难以进行大规模的应用。化学电源能够方便、有效地实现电能与化学能的储存与转换。将诸多新能源带来的电能以化学能储存,并在需要时提供电力资源。锂离子电池因其寿命长、功率密度高且绿色环保等优点成为新一代理想的能量转换和存储设备。作为锂离子电池电极材料,钛酸锂具有出色的“零应变”特性,这使得它拥有超长循环寿命。同时,较高的嵌锂电压（1.55 V vs.Li/Li⁺）避免了锂枝晶和SEI膜的形成,确保了电池的安全性。然而,较低的理论比容量(175m Ahg^-1)和较高的嵌锂电压共同限制了电池的能量密度。此外,较差的电子导电性和离子导电性则限制了钛酸锂的倍率性能,无法满足快速充放电的需求,限制了其在高功率密度电池中的应用。本文以提升钛酸锂倍率性能为出发点。首先对比了制备方法对钛酸锂微观形貌和电化学性能的影响,分别采用低温固相烧结法和水热法合成纯相钛酸锂,系统研究合成原料、反应温度和退火条件对微观形貌和电化学性能的影响。探索合成纯相钛酸锂基体的最佳工艺和方法。研究发现,固相烧结法样品形貌较为单一,在不同温度下均呈现颗粒状并二次团聚成球形。水热法样品的电化学性能优于固相烧结法。以Li OH·H₂O和（C₄H₉O）₄Ti为原料,水热制得的钛酸锂形貌随温度变化较大,120℃、150℃和180℃下所得样品分别为片状、颗粒状和规则的立方体结构,而且尺寸差距较大。其最佳参数为:锂钛摩尔比4.5:5,180℃下水热24 h,在700℃烧结6 h。所得样品在0.1 C倍率下首次放电比容量为148.3 m Ahg^-1,样品具有平稳的充放电平台。10次循环后,其放电比容量保持在132.5 m Ahg^-1,容量保持率为89.3%。较固相烧结法制得的样品分散更均匀,团聚现象明显减轻。为进一步提高钛酸锂的容量,以Co Cl₂·6H₂O为钴源,对水热法制得的样品进行钴掺杂改性。研究掺杂量对钛酸锂容量的影响。钴掺杂后样品的结晶性良好,呈三维片状分布。片与片之间相互堆叠且厚度相差较大,平均厚度约为20.5 nm;钴掺杂后钛酸锂的电化学性能得到明显提升。首次放电容量达到351.36 m Ahg^-1,50次循环后仍保持210.55 m Ahg^-1。在10 C倍率下放电比容量达172.57 m Ahg^-1,是未掺杂的样品的3倍。电化学阻抗谱显示,钴掺杂后钛酸锂电池内阻由10.74Ω减小至5.06Ω,同时样品的电荷转移电阻由72.02Ω减小至39.05Ω,锂离子扩散速率增大,倍率性能显著增强。基于密度泛函理论,对钴掺杂前后钛酸锂的电子性质进行第一性原理计算,希望能从理论上进一步揭示其电化学性能提升的原因。Co掺杂后钛酸锂的晶格参数和晶胞体积略有增大,Co掺杂未改变钛酸锂的晶格类型,但掺杂局部区域晶体发生畸变,对称性下降。总能均为负值,说明Co掺杂钛酸锂具备足够的热力学稳定性。总能差异和掺杂局部区域键长变化证明Li位掺杂优先于Ti位掺杂且结构更稳定。对比Li位掺杂和Ti位掺杂,Li位掺杂得到的Li_3.5Co _0.5Ti₅O₁₂的杂质能级可更加平均的切割钛酸锂的禁带,较Ti位掺杂带来更好的电子传输。在Ti位掺杂时,Co原子能够提供多余的电子,提升钛酸锂的导电性。同时Ti位掺杂能够破坏Ti-O四面体的对称性,降低Li⁺的扩散激活能。总之掺Co后,晶体中电子的传输和Li⁺的扩散过程出现明显的方向性,更易于形成定向的电子/离子传输通道,实现钛酸锂电化学性能提升。以上研究表明,钴掺杂能够显著改善钛酸锂的容量,和电子/离子导电性,有利于将钛酸锂负极材料推向商业化应用。