两种化合物的相变及磁性研究

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具有庞磁电阻(CMR)效应的Mn基钙钛矿氧化物所表现出的独特物理性质蕴藏着潜在的应用前景,而且,对庞磁电阻物理本质的认识涉及强关联物理中很多基础性问题,因此,这类氧化物一直是人们研究的热点。本论文主要目的是探讨Mn基钙钛矿氧化物中绝缘体一金属(I—M)转变和CMR效应可能的物理起因。虽然目前提出了很多不同的理论和模型,但是都不能对已有实验观察给予合理的解释。在本文中,简单综述了钙钛矿结构Mn基氧化物的基本电特征和磁特征,并介绍了目前在一定程度上被人们所接受的用来解释Mn基氧化物中I—M转变和CMR效应起因的理论和模型,如基于双交换机理的唯象模型,电荷局域化模型,自旋—极化子模型以及基于相分离提出的二相唯象模型等。在文章中用渗流模型来计算Mn基钙钛矿氧化物中绝缘体—金属(I—M)转变温度T<sub>C,H。关于渗流主要讨论了渗流的基本概念,渗流临界指数以及其中两个重要参数,渗流阈值和渗流几率的求取。详细介绍了随机阻抗网络模型的建立及求解方法,并用其模拟了两相系统的导电行为,并对这一结果用渗流理论求转变温度。作为模型中的参数,网格大小N和随机矩阵的生成方法,它们的改变对模型计算结果的影响也给予了详细的讨论。在对实验数据进行综合分析的基础上,提出Mn基钙钛矿氧化物在TC附近发生动力学相分离的可能性,进而用蒙特卡罗方法生成了由PMI和FMM随机分布的阻抗网络。以此为基础提出的模型定性分析了Mn基钙钛矿氧化物中的主要实验特征,如高温顺磁绝缘体行为、低温铁磁金属性行为以及在居里温度TC处发生的绝缘体到金属的转变。利用所建立的模型,对外加磁场下的电子输运行为也进行了模拟。结果表明,外加磁场使得I-M转变移向高温且转变附近电阻大幅度下降,从而导致TC,H附近出现CMR现象。并且,随着外加磁场的增加,转变温度TC,H呈线性增加。自从诸如poly-BIPO,m-PDPC,p-NPNN等有机铁磁性聚合物的发现,基于低维纯有机聚合物或高分子的磁性材料引起了人们的广泛关注。聚合物,如m-PDPC等,在过去的研究中,已采用Kondo-Hubbard哈密顿量模型来描述该磁性系统,并且通过平均场近似和量子蒙特卡罗方法研究发现,该磁性系统的基态呈现铁磁磁有序。在本学位论文中,我们将选择有机聚合物poly-BIPO作为研究对象,并将其描述为准一维的Ising-Heisenberg型的“之”字型自旋链模型,并且采用有限温度的量子转移矩阵方法,对其热力学性质进行较系统的研究。由数值结果,我们发现:当侧自由基和主链间没有磁性耦合作用时,且主链内都为反铁磁相互作用,磁性系统的热容量随温度的变化表现为一个圆形的比热峰结构:但是,当主链的磁性耦合作用为铁磁一反铁磁交错耦合时,系统的热容量随温度的变化曲线表现为双峰结构,该行为的出现是来源于系统内铁磁激发和反铁磁激发之间的竞争。同时,在考虑侧基与主链间的相互作用时,如果主链内,以及主链和侧自由基的磁性相互作用都为反铁磁相互作用时,该系统的热容量仍然只表现为一个圆形的比热峰;但如果,主链的磁性耦合作用为反铁磁相互作用,而侧基与主链间的磁性耦合为铁磁相互作用,该磁性系统将表现为清晰的比热双峰结构,其仍然来源于系统铁磁和反铁磁激发之间的竞争,同时,比热双峰的出现意味系统的亚铁磁磁有序的存在。
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