介孔H3PW12O40/ZrO2复合光催化材料的制备、表征及光催化性能研究

来源 :东北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ch101732
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采用固载型多金属氧酸盐(POM)为催化剂的非均相光催化已成为光催化化学领域的一个新的分支,近年来已经引起了研究者的广泛关注,并且取得显著的进展。虽然在均相体系中,POM在近紫外光辐射下表现一定的光催化活性,然而,POM的比表面积很小(1-10m2/g),限制了其固有光催化活性的发挥,给催化剂的分离与回收带来了困难。另外,POM在极性溶剂中溶解度很高,这些缺点限制了其实际应用。因此,制备新型不溶性、并具有优异物理化学性质(如高比表面积和孔道结构)的固载型POM光催化材料是当今颇具挑战性的课题。 在本论文中,我们利用溶胶凝胶和湿法浸渍技术制备了一系列新型、耐水性并具有较高光化学活性的介孔结构复合光催化材料H3PW12O40/ZrO2。在复合材料中,H3PW12O40的担载量分别为5,10,15,20wt%。利用X-射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、激光拉曼光谱(Raman)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis/DRS)、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)对材料的组成和结构进行了表征。结果表明,复合材料中活性组分H3PW12O40的基本骨架结构未发生改变,POM与ZrO2之间存在较强的化学作用。利用N2吸附-脱附等温线和场发射扫描电子显微镜(FESEM)对材料的孔道结构、表面物理性质和形貌进行了分析。结果表明,复合材料表现为介孔结构,与母体POM(H3PW12O40)相比,材料的BET比表面积均有了不同程度的提高。材料的粒子分布较均匀,粒子尺寸在25到30nm之间。 通过对水溶液中对硝基苯酚和染料亚甲基蓝的降解反应,系统研究了所制备材料H3PW12O40/ZrO2的紫外光光催化活性。结果表明,在温和条件下,H3PW12O40/ZrO2复合光催化材料的光催化活性高于母体H3PW12O40和纯的ZrO2。材料的光催化活性与其相结构、光吸收特性和表面物理化学性质密切相关。ICP-AES和UV-vis的检测表明,在反应过程中活性组分几乎未发生渗漏,此类材料在反应体系中非常稳定,有效解决了POM在均相体系中无法回收的难题。另外,此类材料可分离回收,循环使用,具有潜在的应用价值。
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