【摘 要】
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高效降解染料废水是当前水环境污染防治理领域的重要课题。金橙Ⅱ(OGⅡ)是一种典型的阴离子偶氮染料,具有较好的稳定性和较强的抗生物降解性,在水体环境中广泛分布,对我国生态环境和国民身体健康存在着重大的威胁。基于硫酸根自由基的高级氧化法(SR-AOPs)是处理水中染料废水的常用方法之一,而开发经济高效的催化剂来活化过硫酸盐产生强氧化性的硫酸根自由基更是其中的关键所在。本研究采用溶剂热法后高温煅烧的方式
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高效降解染料废水是当前水环境污染防治理领域的重要课题。金橙Ⅱ(OGⅡ)是一种典型的阴离子偶氮染料,具有较好的稳定性和较强的抗生物降解性,在水体环境中广泛分布,对我国生态环境和国民身体健康存在着重大的威胁。基于硫酸根自由基的高级氧化法(SR-AOPs)是处理水中染料废水的常用方法之一,而开发经济高效的催化剂来活化过硫酸盐产生强氧化性的硫酸根自由基更是其中的关键所在。本研究采用溶剂热法后高温煅烧的方式制备了两种铁基双金属复合材料催化剂,用以活化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料OGⅡ,采用扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱仪(EDS)、X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱仪(XPS)对两种复合材料进行了表征和分析。通过大量的氧化降解批次实验,探讨了催化剂投加量、PMS投加量、OGⅡ浓度、溶液pH、共存阴离子对氧化降解的影响。借助伪一级反应动力学模型拟合实验所得数据,判断反应速率的快慢。进行自由基淬灭实验,鉴别溶液中活性氧物种的种类,并研究分析其潜在的催化机理。(1)CuFe-2活化PMS降解OGⅡ的研究:铁铜复合催化剂可以有效活化PMS降解OGⅡ,在n(CuO):n(Fe2O3)=2、催化剂投加量为0.4 g/L、PMS投加量为0.8 m M、OGⅡ浓度为30 mg/L、溶液pH值为6.2的条件下反应60 min后,OGⅡ的降解率达到了89.22%,其降解过程符合伪一级反应动力学模型,最大反应速率常数为0.0329min-1。重复利用实验结果表明,CuFe-2催化剂使用3次后对OGⅡ仍有66.43%的降解率。淬灭实验表明,CuFe-2活化PMS降解OGⅡ的机制为自由基机制,反应体系中产生了SO4·-和·OH两种活性自由基,SO4·-在OGⅡ的降解中起着主要作用。(2)CoFe-0.1活化PMS降解OGⅡ的研究:XRD分析表明,复合材料以金属氧化物的混合态形式存在。XPS分析表明,钴元素的价态变化以及活性氧物种在PMS的活化中起着重要的作用。在n(Co3O4):n(Fe2O3)=0.1、催化剂投加量为1.0 g/L、PMS投加量为0.4 m M、OGⅡ浓度为30 mg/L、溶液pH值为6.2的条件下反应60min后,OGⅡ的降解率达到了95.81%,其降解过程符合伪一级反应动力学模型,最大反应速率常数为0.0491 min-1。重复利用实验结果表明,复合催化剂使用4次后对OGⅡ仍有68.85%的降解率。淬灭实验结果表明,SO4·-,·OH和~1O2是反应体系产生的活性氧物种,~1O2在OGⅡ的降解中起着主要作用。
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