【摘 要】
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电催化技术在开发清洁能源和降解污染物方面有广阔的应用前景,是目前的热点研究领域。其中开发具有高活性、高选择性和高稳定性的新型电催化剂是该领域的核心任务。具有特殊物化性能的金属氧化物被应用于多种电催化反应,且通过多组分设计有望进一步优化其性能。然而,目前对催化机理的研究不足以准确推算催化剂成分、结构等特性与其性能的关系,因此新型催化剂研究仍停留在重复机械的材料合成和性能检测模式。为推进金属氧化物电催
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电催化技术在开发清洁能源和降解污染物方面有广阔的应用前景,是目前的热点研究领域。其中开发具有高活性、高选择性和高稳定性的新型电催化剂是该领域的核心任务。具有特殊物化性能的金属氧化物被应用于多种电催化反应,且通过多组分设计有望进一步优化其性能。然而,目前对催化机理的研究不足以准确推算催化剂成分、结构等特性与其性能的关系,因此新型催化剂研究仍停留在重复机械的材料合成和性能检测模式。为推进金属氧化物电催化剂的筛选与优化进程,本文创新性地将喷墨打印技术与扫描电化学显微镜相结合,实现了组合筛选金属氧化物电催化剂的高通量研究。论文研究取得如下结果:1、以金属硝酸盐溶液为前驱体,通过二乙二醇和二甘醇单丁醚调节溶液粘度,配制了适合通过打印制备氧化物薄膜的溶液墨水;采用改装压电式彩色喷墨打印机,实现了规则排布的金属氧化物阵列的打印法制备,样品为元素均匀分布的致密金属氧化物薄膜,且实际原子比与设计值基本一致。在1 mol/L的KOH溶液中表现出明显的析氧催化活性,满足高通量筛选金属氧化物电催化剂的要求。2、利用扫描电化学显微镜的反馈工作模式,实现了打印薄膜材料OER电催化活性的微区表征。在探针上施加氧还原电位,基底施加脉冲电位,使基底在析氧活性状态与非活性状态间阶段性变化;通过将探针逐一定位至测试样品中心上方,记录探针氧还原电流变化量,可有效表征不同成分样品的析氧催化活性,实现高通量筛选,并通过单一成分样品的性能检测验证了该方案的准确性。3、应用该高通量组合表征方案对铁钴镍金属氧化物阵列进行筛选,二元金属氧化物中具有最佳析氧催化活性的成分点分别为Ni60Co40、Co10Fe90和Fe30Ni70,三元金属氧化物中具有最佳析氧催化活性的成分点为Ni70Fe20Co10。
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