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本文首先对超导、高温超导的发现历史、基本物理特性、两者的对比、高温超导曾经的机理研究的主流方向、和最近几年在实验和理论上的最新进展和热点问题做了简述。并且对高温超导相图、晶体普适结构、常见的高温超导体系和Y-123的掺杂研究进展和核心问题、Y1-xPrxBa2Cu3O7-δ(YPr-123)的特殊性、粉末研究等问题做了概述。总结了影响YPr-123体系超导电性的各种因素以及Pr抑制超导电性的一些问题。其次介绍研究过程中的实验方法,包括样品的制备方法、磁性测量仪器的原理和方法MPMS、结构测量仪器的原理和方法、Rietveid方法的历史和介绍。
主要部分是本人的重点研究工作介绍。在理论方面,对高温超导铜氧化物的研究,带动了凝聚态物理学的研究并取得了长足的进步。但是在发现了高温超导体的20年之后,他的机制仍然是未解决的问题。尽管世界上许多科学家们对高温超导电性的机理探索做了深入而大量的工作,但是仍然没有统一的、被广泛接受的高温超导理论出现。而结构和超导电性之间的关系是探索高温超导电性的一个重要方面;磁性是高温超导机理研究中另一个重要因素。本论文从研究结构、磁性、超导电性三者之间的关系着手,选择Y-123掺杂Pr系列进行研究。因为Pr替代Y没有改变Y-123的结构,却压制了超导电性,所以应该给出很多有用的信息。通过对YPr-123系列样品的结构和磁性测量,得到如下主要结论:
1.键长是材料结构的重要数据。从键长的角度分析了,Y-Cu键、Y-O键、O-O间、Cu-O键、Ba-Cu键、Ba-O键,键长随掺杂Pr浓度的变化关系。将键长分为相对稳定与不稳定两组。发现与Ba形成BaO面,沿c轴方向介于Cu2和Cu1之间的04的位置的不稳定,是引起与04相关的6个不稳定组键长变化的原因。
2.键长不稳定组中另外的4个键长均与O2和O3相关,随着掺杂Ba-O2、Ba-O3、O2-O2和O3-O3的键长变化几乎总是相反。CuO2面内的O2、Cu2、O3三个原子中两两键长和键角随Pr掺杂都保持不变,因此称之为“铁三角”。但是,该“铁三角”会以Cu2为定点而整体旋转。本文进一步猜测,正是“铁三角”在空间的整体旋转,这种晶格精细结构的变化,导致了CuO2面电子结构的变化,因而影响YPr-123体系的超导电性。
3.对磁性测量的分析是通过将各样品的超导态的M-T曲线分为两个部分:抗磁性和顺磁性。其中,顺磁性按照Tc以上的Curie-WeissLaw进行拟合。对比上述结构分析的结果,本文发现键长、键角、顺磁性三种因素均随着Pr掺杂浓度的变化表现出明显的三阶段特征:
第一阶段:掺杂浓度在0.4以下,随着Pr的掺杂,键长、键角变化平缓并相对光滑,同时顺磁性也缓慢增加。本文认为顺磁Pr离子通过磁拆对效应来实现对超导性的持续而缓慢的抑制,使得Tc缓慢下降。
第二阶段:掺杂浓度在0.4和0.55之间,键长、键角剧烈振荡变化。但是此时顺磁性比例显著增加。本文认为这一阶段,是“铁三角”的剧烈旋转,强烈影响了CuO2面的晶格结构进而影响电子结构,最终强烈抑制了超导电性,使得Tc快速下降并在0.55降为零。
第三阶段:掺杂浓度大于0.55到变为纯Pr-123,键长键角的变化又趋于平缓,超导电性完全消失,在磁性方面表现为完全的居里外斯型的顺磁极化率。
4.从磁性测量的结果看,X=0.52这最后一个保有超导性质的样品在Tc以下仍表现出强烈的顺磁性。其剩余的超导抗磁性和顺磁性在一个数量级上。本文认为顺磁性和超导电性是两个各自独立的存在的磁性质,并且两者相互竞争,顺磁性抑制超导电性。
5.磁性测量结果中另一个重要的现象是,0.25、0.5样品的Tc比近邻低掺杂样品Tc高。并且在5~50Oe的弱磁场下,Tc出现微弱的上升。在Tc以上出现了顺磁性的抑制并伴随着Tc附近的展宽现象。我们认为这是由于在这两个样品当中的Pr离子之间产生了短程短时的反铁磁关联。通过本文的研究,我们得出结构、顺磁性和超导电性是强烈相互关联的三个因素。Pr对Y-123体系的超导电性的抑制,一方面源自于其顺磁性的拆对效应,而更重要的是源于Pr直接影响CuO2面内的O2、Cu2、O3组成的“铁三角”的旋转,影响电子结构,从而影响超导电性。顺磁性和超导电性,两者相互竞争,顺磁性抑制超导电性。因此,顺磁性Pr掺杂通过影响CuO2面的内外,即结构和顺磁性两个方面,抑制了Y-123体系的超导电性。该研究全面而系统的研究了Y1-xPrxBa2Cu3O7-δ材料的各种可能影响超导性质的问题,对Pr抑制超导电性的机理研究提供了有意义的实验事实。